[发明专利]以石墨烯为载体的催化剂、制备方法、降解废水的方法及其应用有效
申请号: | 201911395962.0 | 申请日: | 2019-12-30 |
公开(公告)号: | CN111167467B | 公开(公告)日: | 2023-01-31 |
发明(设计)人: | 陆佳滢;马纾婷;郭传溢;伍日昕;吴西林;陈建荣 | 申请(专利权)人: | 浙江师范大学 |
主分类号: | B01J23/889 | 分类号: | B01J23/889;C02F1/72;C02F101/38;C02F101/30 |
代理公司: | 北京辰权知识产权代理有限公司 11619 | 代理人: | 董李欣 |
地址: | 321004 *** | 国省代码: | 浙江;33 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 石墨 载体 催化剂 制备 方法 降解 废水 及其 应用 | ||
本发明涉及催化剂技术领域,具体涉及一种以石墨烯为载体的催化剂、制备方法、降解废水的方法及其应用,包括以下步骤:S1、将前驱体三聚氰胺‑三聚氰酸‑聚以酰亚胺粉末、氯化锰粉末以及氯化铁粉末混合后进行研磨,得到研磨后的粉末混合物;S2、将研磨后的粉末混合物进行煅烧、冷却。该方法以石墨烯为载体,将Fe和Mn的金属单原子复合到石墨烯表面作为非均相类芬顿催化剂,石墨烯具有超强的电子转移能力,能够增强催化活性。此外,将石墨烯作为载体可以有效防止催化活性粒子的团聚,暴露出更多的活性位点,提高磺胺甲垩唑污染物的去除效率。
技术领域
本发明涉及催化剂技术领域,具体涉及一种以石墨烯为载体的催化剂、制备方法、降解废水的方法及其应用。
背景技术
传统的均相芬顿催化方法是Fe2+与H2O2的组合,在酸性的条件下,会产生羟基自由基(HO·)。羟基自由基是一种重要的活性氧,从分子式上看是由氢氧根失去一个电子形成。羟基自由基具有极强的得电子能力也就是氧化能力,氧化电位2.8eV。是自然界中仅次于氟的氧化剂。能够高效地将有机污染物质氧化成H2O和CO2以及其他的小分子物质,是一种对环境友好的绿色催化剂。但是该方法也有一些缺点,例如反应中使用的Fe2+会变成Fe3+,并产生大量的铁泥。因此,铁离子不能循环使用,而且产生出来的大量的铁泥也需要处理,这些缺点限制了芬顿反应在废水处理方面的应用。从广义上讲,除了经典的芬顿反应之外,其他使用H2O2来产生活性自由基来氧化降解有机污染物的技术被称为类芬顿技术。近年来,类芬顿技术因其具有降解高效率、减小二次污染等优点被广泛关注。
近年来,通过活化过氧单硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO4-·)的类芬顿系统,因硫酸根自由基(SO4-·)在宽的PH范围内仍具有强氧化性,在处理持久性有机污染物方面得到广泛关注。已经有很多的过渡金属作为PMS活化的类芬顿催化剂,但大多数都存在金属离子浸出和低催化性能的问题。
目前经典的芬顿催化法能耗高,催化剂消耗量大,且很难回收利用,处理费用偏高。类芬顿催化技术引起了广泛的注意,且新开发的类芬顿催化剂对于各类污染物都有显著效果,但仍有各种缺点,例如磁性四氧化三铁制备的类芬顿催化剂存在活性组分,容易团聚,减少了催化活性的位点。
发明内容
本发明至少在一定程度上解决相关技术中的上述技术问题。为此,本发明提出一种以石墨烯为载体的催化剂、制备方法、降解废水的方法及其应用,该方法以石墨烯为载体,将Fe和Mn的金属单原子复合到石墨烯表面作为非均相类芬顿催化剂,石墨烯具有超强的电子转移能力,能够增强催化活性。此外,将石墨烯作为载体可以有效防止催化活性粒子的团聚,暴露出更多的活性位点,提高磺胺甲垩唑污染物的去除效率。
为了实现上述目的,本发明第一方面提供了一种以石墨烯为载体的催化剂的制备方法,包括以下步骤:
S1、将前驱体三聚氰胺-三聚氰酸-聚乙烯亚胺粉末、氯化锰粉末以及氯化铁粉末混合后进行研磨,得到研磨后的粉末混合物;
S2、将所述研磨后的粉末混合物进行煅烧、冷却。
本发明第二方面提供了一种由上述以石墨烯为载体的催化剂的制备方法制备得到的以石墨烯为载体的催化剂。
本发明第三方面提供了以石墨烯为载体的催化剂在以过氧单硫酸盐作为氧化剂催化降解废水中磺胺甲垩唑的应用。
本发明第四方面提供了一种使用以石墨烯为载体的催化剂降解废水中磺胺甲垩唑的方法,包括如下步骤:
将以石墨烯为载体的催化剂加入到废水中,调节混合体系的PH至3-10,加入过氧单硫酸盐,降解废水中的磺胺甲垩唑。
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