[发明专利]一种自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯及其制备方法

权利要求书

1.一种自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于：以氧化石墨烯为前驱体，利用2,4,6-三氨基嘧啶和三聚氰酸制备改性氮掺杂石墨烯，然后以其为催化剂载体，在其表面原位生长三元Mn-Ce-SnO_x催化剂，从而得到所述自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯；其包括以下步骤：

一、改性氮掺杂石墨烯的制备

（1）将1g石墨加入烧杯中，加入40mL浓硫酸后置于水浴锅室温搅拌，至充分溶解，然后每隔10min加0.2g的KMnO₄，至KMnO₄的加入量为5g；

（2）KMnO₄全部加入完毕之后，将水温升至50℃，搅拌反应1h，之后加入0.5g的2,4,6-三氨基嘧啶，充分溶解并继续反应1h之后，加入0.5g三聚氰酸，充分溶解并继续反应1h后加入80mL 去离子水；

（3）将步骤2）所得反应液置于90℃水浴锅中搅拌10min，然后逐滴加入H₂O₂至无气泡产生为止，再加入20mL盐酸，将得到产物反复离心洗涤至中性，再转移至冻干机冻干，得到GO@TAP-CA；

二、三元催化剂的原位生长

（4）准确称量0.1g的GO@TAP-CA，将其溶解于50mL的N,N-二甲基甲酰胺中，配制成GO@TAP-CA溶液，超声分散10min之后，准确加入0.06g聚乙烯吡咯烷酮，继续超声10min；

（5）将一定质量的Ce(Ac)₃加入到步骤（4）所得溶液中，室温下搅拌1小时，至Ce(Ac)₃完全溶解；

（6）将一定质量的SnCl₄加入到步骤（5）所得溶液中，继续室温下搅拌1小时，至SnCl₄完全溶解；

（7）将50mL l一定浓度的KMnO₄溶液加入到步骤（6）所得溶液中，继续室温反应1h，反应结束后将反应液转移到表面皿，再置于102℃的烘箱中干燥，将干燥后的产物加入浓度为1M的浓硫酸溶液中溶解，再转移至聚四氟乙烯内胆中，以160℃水热反应10h，得到的产物反复离心洗涤至中性，再放于102℃的烘箱中干燥，即制得表面原位生长自组装三元脱硝抗硫催化剂的GO@TAP-CA，记为Mn-Ce-SnO_x/GO@TAP-CA；

（8）将所得Mn-Ce-SnO_x/GO@TAP-CA放置于高温管式炉内，800℃煅烧2h，得到Mn-Ce-SnO_x/rGO@TAP-CA。

2.根据权利要求1所述的一种自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于：步骤（5）中Ce(Ac)₃的加入量按GO@TAP-CA与Ce(Ac)₃的质量比为1:(2-5)换算获得。

3.根据权利要求1所述的一种自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于：步骤（6）中SnCl₄的加入量按Ce(Ac)₃与SnCl₄的摩尔比为1:1换算获得。

4.根据权利要求1所述的一种自组装脱硝抗硫催化剂原位生长的氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于：步骤（7）中KMnO₄的加入量按Ce(Ac)₃与KMnO₄的摩尔比为1:1换算获得；

所用KMnO₄溶液的浓度为0.03-0.08mol/L。