[发明专利]一种rGO/ZIF-67气凝胶的制备方法以及其应用

说明书

本发明涉及一种rGO/ZIF‑67气凝胶的制备方法及其应用，属于放射性物质吸附材料技术领域。本发明所述方法反应温度低、反应时间短，能够在rGO气凝胶内部成功生长出ZIF‑67颗粒，而且所制备的rGO/ZIF‑67气凝胶对酸性溶液中的铀(Ⅵ)显示出优异的去除能力，并且基本不受其他金属离子的影响。

技术领域

本发明具体涉及rGO/ZIF-67气凝胶的制备方法以及利用rGO/ZIF-67气凝胶从弱酸溶液中除去铀(Ⅵ)的方法，属于放射性物质吸附材料技术领域。

背景技术

随着科学技术的快速发展，核工业促进了冶金、化学和医学的发展，缓解了能源短缺问题。核电被认为是清洁能源，符合未来低碳能源发电的需求。铀作为一种重要的放射性元素，在核电生产中得到了广泛的应用，这预示着随着核能的蓬勃发展，对铀的需求将越来越大。然而，核能给人们的生活带来好处的同时，会释放有毒、放射性物质，污染环境和影响人类健康。为了核能的安全、可持续发展，对核工业放射性废水中铀的去除和富集具有重要意义。

目前从水溶液中回收铀的方法主要有溶剂萃取法、离子交换法、电渗析法和吸附法。其中，吸附法作为一种简便、高效、高容量的去除方法，被认为是一种很有前途的方法。在铀回收中应用了多种吸附剂，如金属氧化物、活性炭、共价有机聚合物和金属有机骨架。无机吸附剂容量大，但选择性低；有机吸附剂对铀有优先吸附，而材料难合成，并且受官能团数的限制吸附能力有限。此外，许多吸附剂对铀的吸附能力较低，甚至在酸性体系中没有吸附。

沸石型咪唑盐骨架(ZIFs)是一种与过渡金属交联的咪唑酸盐，因其具有高稳定性、高孔隙率和有机功能等优异性能而受到越来越多的关注。ZIFs已被证实适用于水环境，并用于去除重金属离子和有机染料。然而，分散或悬浮在溶液中的ZIFs粉末不利于分离和回收。将rGO作为ZIF-67的载体，不仅利于材料与水溶液的分离，而且增加吸附材料的活性位点，增加对铀的吸附量。然而，在rGO与ZIF-67的复合材料制备过程中存在反应温度高，或者反应时间长等问题。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的之一在于提供一种rGO/ZIF-67气凝胶的制备方法，该方法反应条件温和，反应时间短，能够在rGO气凝胶内部成功生长出ZIF-67颗粒。

本发明的目的之二在于提供一种rGO/ZIF-67气凝胶的应用，通过调控吸附条件，rGO/ZIF-67气凝胶对酸性溶液中的铀(Ⅵ)显示出优异的去除能力，而且基本不受其他金属离子的影响。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的。

一种rGO/ZIF-67气凝胶的制备方法，所述方法步骤如下：

(1)采用改进的Hummer法制备氧化石墨烯(GO)纳米片；

(2)将GO纳米片、水以及抗坏血酸的悬浮液超声分散均匀后，在不低于75℃下反应不少于90min，再用水冲洗反应产物，得到还原氧化石墨烯(rGO)水凝胶；

其中，GO纳米片、水以及抗坏血酸的质量比为4:1000：(20～25)；优选在75℃～150℃下反应90min～3h；

(3)将rGO水凝胶加入到六水合硝酸钴的甲醇溶液中，并在60℃～80℃下反应12h～24h，然后将反应体系中的液体倒出，再滴加2-甲基咪唑的甲醇溶液，再在60℃～80℃下反应12h～24h，得到rGO/ZIF-67水凝胶；将rGO/ZIF-67水凝胶进行冷冻干燥，得到rGO/ZIF-67气凝胶；

其中，六水合硝酸钴与2-甲基咪唑的质量比为(1.5～2)：(3.5～4)，GO纳米片与六水合硝酸钴的质量比为1：(200～250)。