[发明专利]一种丙烯环氧化催化剂及其制备方法和应用有效
| 申请号: | 201910837541.2 | 申请日: | 2019-09-05 |
| 公开(公告)号: | CN110787818B | 公开(公告)日: | 2022-04-15 |
| 发明(设计)人: | 苏暐光;王文鑫;杨梁锋;宋旭东;白永辉;王焦飞;于广锁 | 申请(专利权)人: | 宁夏大学 |
| 主分类号: | B01J27/232 | 分类号: | B01J27/232;B01J37/03;B01J37/08;B01J37/02;C07D303/04;C07D301/06 |
| 代理公司: | 北京信诺创成知识产权代理有限公司 11728 | 代理人: | 尹吉伟 |
| 地址: | 750021 宁夏回族自治区银川*** | 国省代码: | 宁夏;64 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 丙烯 氧化 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种丙烯环氧化催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
(1)沉积沉淀法制备CuO/CNT催化剂:将铜的前驱体化合物和CNT载体混合并在溶剂中溶解,搅拌分散后得到载体分散液;将沉淀剂在溶剂中溶解,并将所得沉淀剂溶液与所述载体分散液混合,通过沉淀反应制得CuO/CNT催化剂;
(2)无水乙醇热处理CuO/CNT催化剂:将所得CuO/CNT催化剂与无水乙醇接触进行反应,制得乙醇处理后的CuOx/CNT催化剂;其中,反应温度为130-160℃,反应时间为3-48h;
(3)湿式浸渍法制备Na2CO3修饰的CuOx/CNT催化剂:将所得CuOx/CNT催化剂浸渍在Na2CO3水溶液中,制得化学组成为Na2CO3-CuOx/CNT的丙烯环氧化催化剂;Na+与所述CuOx/CNT催化剂中Cu离子的摩尔比为0.1-1.2;
所述Na2CO3-CuOx/CNT的丙烯环氧化催化剂中,x的取值为0.54-0.68,且CuOx中含有的Cu2O的平均粒径为4-9nm。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,反应温度为145-155℃,反应时间为10-20h。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,
所述CNT选自SWCNTs和/或MWCNTs;
所述沉淀剂选自尿素、NH3·H2O和碱金属碳酸盐中的一种或多种;和/或
所述铜的前驱体化合物选自硝酸铜、乙酸铜、氯化铜和硫酸铜中的一种或多种;和/或
所述溶剂选自水、乙醇、异丙醇、乙二醇和丙酮中的一种或多种。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,
所述铜的前驱体化合物为硝酸铜和/或乙酸铜;和/或
所述溶剂为水。
5.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,以CuO/CNT催化剂的总质量为100wt%计,所述CuO的质量百分含量为2-18wt%;
所述沉淀剂与铜的前驱体化合物中铜的摩尔比为3-20。
6.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,以CuO/CNT催化剂的总质量为100wt%计,所述CuO的质量百分含量为6-12wt%;
所述沉淀剂与铜的前驱体化合物中铜的摩尔比为8-12。
7.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述沉淀反应的工艺条件包括:反应温度为60-120℃;反应时间为5-50h;
步骤(1)还包括:反应体系冷却至室温后,再将所得反应粗产物过滤、洗涤至中性和干燥处理;干燥处理的工艺条件包括:真空干燥和/或常压干燥;干燥温度为50-120℃,干燥时间为5-24h。
8.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,所述沉淀反应的工艺条件包括:反应温度为80-100℃;反应时间为20-28h;
干燥处理的工艺条件包括:真空干燥;干燥温度为80-100℃,干燥时间为10-12h。
9.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,所述无水乙醇与CuO/CNT催化剂的质量比为30-400。
10.根据权利要求9所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,所述无水乙醇与CuO/CNT催化剂的质量比为60-200。
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