[发明专利]一种催化剂及其制备方法和用途

说明书

本发明涉及一种催化剂及其制备方法和用途，本发明所述催化剂中包含过渡金属元素与含式(Ⅰ)所示基团的化合物形成的络合物及载体，所述络合物分散在所述载体上，其催化光解水产氢的效率最高可达6.92mmol/g/h，相较于传统水热法制备得到的催化剂的活性明显提高，且所述催化剂的制备过程简单，制备过程条件温和，无需水热和高温煅烧的反应条件。

技术领域

本发明涉及催化材料制备领域，尤其涉及一种催化剂及其制备方法和用途。

背景技术

当前，世界经济的高速发展所引起的化石和煤炭能源的快速消耗及环境污染问题日益严重，寻求新的环境友好、成本低廉并且储量丰富的可再生能源成为21世纪的热门研究领域之一。其中，氢气作为一种新的二次能源，具有来源丰富、绿色无毒害、燃烧热值高(ΔH＝-285.8kJ/mol，是石油的3倍多)等优势。然而，自然界中的氢气储量较少，主要依赖于人工制取。由于H₂O的热分解在热力学上属于非自发过程(ΔG＝+237kJ/mol)，利用半导体催化剂来辅助光电催化水分解制氢过程成为可能。然而，近年来开发的半导体光催化制氢材料(如TiO₂,g-C₃N₄,CdS,黑磷等)仍面临成本较高、制备工艺条件复杂、制氢效率不高及催化剂的稳定性不高等问题。开发高效低成本的光解水复合型催化剂具有十分重要的意义。

g-C₃N₄半导体具有可见光响应特性(带隙～2.7ev)，原料成本低、易于制备及安全稳定无毒害等优势，在光电催化及电池等领域具有潜在的应用前景。然而，g-C₃N₄受限于光生电子和空穴的复合效率较高，导致其光解水催化制氢的效率较低。通常采用Pt等贵金属单质作为助催化剂并与g-C₃N₄复合，促进光生电子和空穴的有效分离，进而提高光解水制氢的效率。然而，地球上的贵金属元素储量稀缺，原料成本较高，在工业化应用过程中受到诸多限制。

CN108671955A公开了一种光解水产氢复合催化剂及其制备方法，所述催化剂制备过程中将钴源与二氰二胺混合，之后高温煅烧(400-600℃)，得到掺杂有Co的Co-g-C₃N₄，将其与MoS₂纳米片混合，煅烧，得到所述催化剂，此方案所述催化剂的制备过程中需要多次煅烧，其能耗较高，且催化光解水产氢的效率不足。

CN109174127A公开了一种光解水制备燃料电池用氢的复合光催化剂及其制备方法，所述方法包括将氧化石墨烯分散在水中，加入乙酸铜、硫酸锌，搅拌，之后加入硫代乙酰胺，搅拌，将混合液转移至水热反应釜中进行水热处理，之后负载Pt，得到所述催化剂；此方案的制备方法复杂，且需要加入贵金属Pt，使得催化剂的成本明显提高。

上述文献虽然公开了一些制备光解水催化剂的方法，但所述方法均采用水热处理和/或高温煅烧，从而得到所述催化剂，其催化剂的制备成本较高、所得催化剂在光照下分解水产氢的效率不足，因此，开发一种制备过程简单，且在光照下分解水具有较高产氢效率的催化剂仍具有重要意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种催化剂及其制备方法和用途，本发明所述催化剂中包含过渡金属元素与含式(Ⅰ)所示基团的化合物形成的络合物及载体，所述络合物分散在所述载体上，其催化光解水产氢的效率最高可达6.92mmol/g/h，相较于传统水热法制备得到的催化剂的活性明显提高，且所述催化剂的制备过程简单，制备过程条件温和，无需水热和高温煅烧的反应条件。

为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种催化剂，所述催化剂中包含过渡金属元素与含式(Ⅰ)所示基团的化合物间形成的络合物及载体，所述络合物分散在所述载体上；

其中虚线代表基团的接入位置。