[发明专利]一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法

说明书

本发明提供了一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法，先将氧化石墨烯与六方氮化硼分别进行剥离处理并有机改性，然后一并加入丙烯酸甲酯、交联剂、光引发剂、丙酮混合制成的预混液中，混合均匀得到混合液，真空脱泡，均匀涂布至聚酰亚胺薄膜上，最后在氮气保护和紫外光照射条件下加热聚合，干燥收卷，形成卷材，还原，洗涤，再次干燥，所得的石墨烯复合薄膜导热率高，生产成本低，具有极大的工业推广价值。氧化石墨烯、六方氮化硼的有机改性处理引入了碳碳双键，以与预混液中的丙烯酸甲酯发生聚合反应，起到类似桥接的作用，有利于热量传递，进一步提高了导热率。

技术领域

本发明涉及石墨烯材料技术领域，特别地，涉及一种高导热石墨烯复合材料及其制备方法。

背景技术

随着微电子系统的不断集成化和高功率化，芯片热流密度迅速增加，给芯片散热带来了极大挑战，集成芯片和设备的散热成为限制电子产品、大功率电气、航空航天等领域发展的瓶颈。石墨烯导热膜是近年来开发的一种新型导热散热材料，具有高导热系数和低热阻，质轻，广泛应用于电子、通信、照明、航空以及国防军工等许多领域。另外，石墨烯导热膜的表面可以与金属、塑胶、不干胶等其他材料组合以满足更多的设计功能和需要，可以根据实际形状需要对其进行切割裁剪。

目前石墨烯薄膜的制备方法主要是有两种，一种是先制备纳米尺度的氧化石墨烯，然后制备氧化石墨烯薄膜，最后还原得到石墨烯薄膜；另一种是直接制备石墨烯薄膜。间接法主要有真空抽滤法、旋涂法、自组装法、电泳法、电化学法、喷涂法；石墨烯的直接制备有胶带剥离法、碳化硅或金属表面外延生长法和化学气相沉积法(CVD)。在第一类石墨烯薄膜的制备过程中，石墨要经过氧化和还原两个过程，得到的石墨烯的性能不够稳定，这对后续研究有一定的影响。第二类化学气相沉积法能得到大面积高质量的单层石墨烯，但设备要求高，得到的薄膜也往往需要转移到其它基底上。但是，现有的石墨烯薄膜制备方法生产成本高，导热率不能满足越来越高的高精尖领域需求。

发明内容

本发明目的在于提供一种高导热石墨烯复合薄膜及其制备方法，以解决生产成本高、产品导热率低等技术问题。

为实现上述目的，本发明提供了一种高导热石墨烯复合薄膜的制备方法，先将氧化石墨烯与六方氮化硼分别进行剥离处理并有机改性，然后一并加入丙烯酸甲酯、交联剂、光引发剂、丙酮混合制成的预混液中，混合均匀得到混合液，真空脱泡，均匀涂布至聚酰亚胺薄膜上，最后在氮气保护和紫外光照射条件下加热聚合，干燥收卷，形成卷材，还原，洗涤，再次干燥，即得所述的一种高导热石墨烯复合薄膜；其中，有机改性的具体方法是：氧化石墨烯、六方氮化硼分别与甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷反应引入碳碳双键，以与丙烯酸甲酯发生聚合反应；氧化石墨烯与六方氮化硼的质量比为1：0.1～0.2。

优选的，所述氧化石墨烯是利用改进的Hummers法制备得到。

优选的，剥离处理的工艺条件为：将氧化石墨烯或六方氮化硼加入异丙醇中，电压3.1～3.3kV，电流0.3～0.6mA，处理时间40～50分钟，处理温度30～32℃，旋蒸除去异丙醇即可；氧化石墨烯或六方氮化硼与异丙醇的质量体积比为1g：20～30mL。

优选的，有机改性的具体方法是：将剥离处理后的氧化石墨烯或六方氮化硼加入体积比1：9的甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷和甲苯的混合溶液中浸泡12小时，抽滤，即得。

进一步优选的，氧化石墨烯或六方氮化硼与混合溶液的质量体积比为1g：20～30mL。

优选的，预混液的制备方法为：将丙烯酸甲酯、交联剂和光引发剂加入丙酮中，超声波振荡30～40分钟，即得。所述交联剂进一步优选为丙烯酸-2-羟乙基酯，光引发剂进一步优选为光引发剂651。

优选的，混合液的制备方法如下：将剥离处理并有机改性的氧化石墨烯与六方氮化硼一并加入预混液中，超声波振荡30～40分钟即得。