[发明专利]立方体状Nb-CeO2材料的制备及产品和应用

说明书

本发明提供了一种立方体状Nb‑CeO₂的制备方法，主要是通过氢氧化铈吸附草酸铌后直接焙烧得到，将水热法制备的氢氧化钠铈分散于草酸铌溶液中，经溶剂完全蒸发后置于马弗炉中一起焙烧后得到Nb‑CeO₂复合氧化物。所制备的材料含有质量比1%~10%的Nb₂O₅和90%‑99%的CeO₂，具有立方体形貌。本发明所公布的方法可使氧化铌更加充分地与氧化铈形成复合氧化物，提高铌对于氧化铈的修饰作用，并进一步应用在各类催化反应中。

技术领域

本发明涉及一种立方体状Nb-CeO₂材料的制备方法及其产品和应用，属新型材料制备及工业催化环保领域，该材料可作为催化剂或载体使用。

背景技术

氧化铈是典型的立方萤石结构。CeO₂晶体结构稳定，Ce易变价，具有本征缺陷。其晶格中的Ce³⁺和Ce⁴⁺可以相互转化，可作为载体和催化剂使用。通过向CeO₂中添加助剂产生晶格缺陷促进氧物种迁移，进一步提高氧化铈的应用性能。在催化反应中，钒是常用的氧化铈助剂。虽然钒-氧化铈材料产生了良好的性能，但钒有毒，造成极大的环境污染。铌与钒是元素周期表中同一族元素，可替代钒应用在氧化铈修饰改性中。

理论上，铌原子半径2.08Å，铈原子半径2.7 Å，铌可作为替换原子/离子存在于氧化铈的晶体结构中，但实际上，由于铌源一般较难溶解，形成的铌-氧化铈复合氧化物中铌的含量较低。而且目前多采用的铌源较贵，一般使用乙醇铌进行Nb组分的掺杂，此铌源昂贵且遇水遇氧分解，操作不便；同时，形成的铌-氧化铈复合氧化物很难具有规整的形貌结构，限制其应用。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明目的在于提供一种立方体状Nb-CeO₂材料的制备方法。

本发明的再一目的在于：提供一种上述方法制备的立方体状Nb-CeO₂材料产品。

本发明的又一目的在于：提供一种上述产品的应用。

本发明目的通过下述方案实现：一种立方体状Nb-CeO₂材料的制备方法，将水热法制备的氢氧化钠铈分散于草酸铌溶液中，经溶剂完全蒸发后置于马弗炉中一起焙烧后得到Nb-CeO₂复合氧化物，包括如下步骤：

水热法制备的氢氧化钠铈：

第一，称取硝酸铈(III)六水合物溶于去离子水中，搅拌溶解后得浓度为：0.1-0.5mol/L的溶液A；另外，称取氢氧化钠，搅拌溶解后得溶液B；

第二，强烈搅拌下，将溶液A逐滴加入溶液B中，并继续搅拌0.5-1h，得到乳液状的悬浊液C；

第三，将悬浊液C放入水热反应釜中，水热反应，得到D；

第四，将D洗涤多次直到滤液为中性，放入烘箱中进行烘干，之后得到前驱体E粉末；

Nb-CeO₂复合氧化物制备：

第一，称取草酸铌，在水中搅拌完全溶解后得浓度为0.005~0.01mol/L的溶液F；将前驱体E充分研磨后加入溶液F中，待水分蒸干后得到粉末G；

第二，将粉末G置于设定好温度的马弗炉中焙烧一定时间，即得到所述的Nb-CeO₂的催化材料。

本发明机理是：采用价格低廉的草酸铌，通过氢氧化铈吸附草酸铌后直接焙烧得到。

所述溶液B中浓度为15mol/L。