[发明专利]一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法

说明书

本发明提供了一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，涉及大气颗粒物源解析领域。该方法结合了KNN分类器和CMB源解析模型，充分利用了污染源的单颗粒质谱信息和环境受体单颗粒质谱特征以及粒径信息，能够快速求解出颗粒物一次排放源及二次排放源对单个环境受体颗粒的贡献，并可获得高时间分辨率和高粒径分辨率的精细化源解析结果，具有良好的推广应用前景。

技术领域

本发明涉及大气颗粒物源解析领域，具体涉及到应用单颗粒气溶胶质谱仪进行大气颗粒物精细化源解析方法。

背景技术

颗粒物浓度增加是灰霾等污染过程产生的主要内在因素，在不利的气象条件下，由PM_2.5污染引发的某些域性重灰霾持续时间可长达数天(5～10天)，持续的重污染过程也成为城市环境空气质量、大气能见度和居民人体健康的重大威胁。对于重污染天气，应急预案的制订应该基于科学分析和污染源解析，找准城市重污染形成的根源和关键环节。这就需要我们对重污染过程成因快速进行精确解析和对颗粒物来源进行快速、准确溯源，为重污染天气的应急预案提供科学依据，从而有效控制城市颗粒物污染尤其是重污染过程中的颗粒物。

大气颗粒物源解析能为制定城市大气颗粒物污染控制对策提供不可缺少的科学依据，根据源解析结果，能帮助环境决策者们提出更具有针对性、科学性和合理性的颗粒物污染防治政策。传统的基于受体模型的颗粒物源解析是通过滤膜采样、离线分析技术进行分析的。这种长时间、低时间分辨率(一般为24小时)的分析技术不能满足在较短时间内取得足够的样品来解析污染源对颗粒物的影响。单颗粒质谱技术相对于传统颗粒物的分析方法具有许多独特的优势。首先，单颗粒质谱采用实时进样技术，无需对分析的样品进行复杂的前处理。其次，能同时分析单颗粒的大小及对应的化学组成。此外，单颗粒质谱使用高能激光作为电离源，能够对几乎所有种类的颗粒进行解析电离。总而言之，在线颗粒物引入技术结合质谱快速分析的特点，使得单颗粒质谱技术的分析速度极快，一般一个颗粒从进样到全面分析结束所需要的时间在几十毫秒以内，在常规大气环境条件下，获得具有统计学意义的大量单颗粒数据仅需10min甚至更短。因此单颗粒气溶胶质谱仪能够同时获得颗粒物化学组分信息和粒径信息。单颗粒检测技术是对大气气溶胶的单个粒子进行分析，能够直接说明大气中不同组成的气溶胶的混合情况，继而能够帮助我们回答许多与气溶胶辐射相关难题。获取单颗粒的信息对于研究气溶胶至关重要，单颗粒的粒径与化学组成可以用来分析颗粒来源以及它在大气中的演化。

目前国内外也有一些研究应用单颗粒质谱技术进行来源解析的研究。研究方向主要包括：1)利用ART-2a神经网络算法或者其他通过相似度比对的方法，通过将受体颗粒物谱图和污染源特征谱图进行比从而对环境受体进行来源分类。该方法的主要问题在于将新鲜排放的一次源和老化的一次源都归入一次源排放，从而影响对于二次源的求解；2)利用PMF模型对单颗粒质谱数据进行运算分析，对得到的因子进行源识别，从而解析各污染源的贡献。该方法的主要问题是难以将污染源单颗粒质谱特征充分考虑，使得解析的因子物理意义不够明确；3)利用单颗粒质谱获取的环境颗粒物类别特征，结合其时间变化趋势、粒径分布特征及周边污染源真实分布情况，对颗粒物类别的来源进行分析。该方法的主要问题在于不能定量化污染源的贡献，并且仅适用于具有特殊污染源的区域。因此目前亟需一种新的应用单颗粒气溶胶质谱技术进行源解析的模型，能够实现对污染源单颗粒质谱特征的充分利用并且可以求解出二次源的贡献。

发明内容

本发明的目的是解决现在单颗粒源解析算法对污染源单颗粒质谱特征利用不充分、并且难以求解二次源贡献的问题，基于KNN分类器和CMB模型，提出了一种新的单颗粒源解析算法。本发明通过对污染源单颗粒质谱特征进行研究，总结规律，首次采用KNN分类器和CMB模型相结合的方法，实现对单个颗粒的多个污染源的贡献进行求解，并通过数据统计手段最终获得高时间分辨率、高粒径分辨率的精细化源解析结果。

本发明提供的一种应用单颗粒气溶胶质谱仪进行颗粒物源解析的方法，采用的技术方案如下：