[发明专利]一种钛基纳米片复合催化剂的制备方法及其应用

说明书

本发明涉及一种钛基纳米片复合催化剂的制备方法及其应用。以钛酸丁酯为钛源，通过调控水热合成条件，制备得到了优先暴露（001）晶面的TiO₂纳米片载体，通过负载锰、铈金属氧化物活性组分，制备得到了钛基纳米片复合催化剂。本发明制备的催化剂凭借TiO₂纳米片优先暴露的（001）晶面与锰、铈金属氧化物活性组分之间的强相互作用，可实现对氯代芳烃的高效催化氧化。

技术领域

本发明涉及一种钛基纳米片复合催化剂的制备方法及其应用。

背景技术

垃圾焚烧过程中会产生一些二次污染物，其中具有高毒性、持久性和生物蓄积性的氯代芳烃类物质，如二恶英、多氯联苯、六氯苯等已成为人们广泛关注的焦点。目前，对垃圾焚烧尾气中氯代芳烃类物质削减技术及控制原理的研究已成为环境化学领域研究的热点之一。

控制焚烧尾气中氯代芳烃类污染物的技术主要为吸附法、催化氧化法。传统的吸附法仅是将污染物从气相中转移、富集到固相，污染物的理化性质并未改变，附着在吸附剂上的氯代芳烃类污染物仍需要高温焚毁，增加了运行成本。而催化氧化法具有燃烧温度低、产物矿化完全、安全性好的优点。

近年来的研究表明催化剂载体的形貌、结构对催化剂的反应活性有着重要的影响，但到目前为止，涉及氯代芳烃降解的催化剂在制备方法方面的研究还仅限于提出载体的化学成分及晶相结构对催化剂活性的作用，未见基于催化剂载体形貌设计，研发高效降解氯代芳烃复合纳米催化剂的研究报道。近年来，锰、铈金属氧化物的催化活性已有研究，但未见在形貌可控的TiO₂载体上组装锰、铈金属氧化物活性组分，研制新型降解氯代芳烃催化剂的报道。

发明内容

本发明的目的是，提供一种钛基纳米片复合催化剂的制备方法及其应用，该制备方法首先制备出特定晶面的TiO₂纳米片载体，然后在TiO₂纳米片载体上同时负载锰、铈金属氧化物活性组分，充分利用了载体形貌来提高催化剂的催化活性。该方法制备得到的钛基纳米片复合催化剂能应用在降解氯代芳烃中，且具有高效催化氧化氯代芳烃的反应活性。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：提供一种钛基纳米片复合催化剂的制备方法，其特征在于该方法以钛酸丁酯和HF为原料，通过水热合成工艺，制备得到优先曝露(001)晶面的TiO₂纳米片载体；然后通过负载锰和/或铈金属氧化物活性组分，制备得到钛基纳米片复合催化剂。

上述钛基纳米片复合催化剂的制备方法，该方法的步骤是：

1)将钛酸丁酯加入到HF水溶液中，所述钛酸丁酯与HF的摩尔比为1：1～1：5；充分搅拌，反应完全后，用去离子水和无水乙醇分别洗涤沉淀物；然后将沉淀物在60～120℃干燥8～24h，再在450～650℃焙烧1～3h，得到TiO₂纳米片载体；

2)将六水合硝酸锰和/或六水合硝酸铈加入到去离子水中，搅拌均匀，然后加入步骤1)制备得到的TiO₂纳米片，持续搅拌、超声混合均匀后，室温放置12～36h，再在60～120℃干燥12～24h，将样品研磨后于450～650℃焙烧1～3h，得到负载锰和/或铈金属氧化物活性组分的钛基纳米片复合催化剂；所述六水合硝酸锰中Mn元素与Mn元素和TiO₂纳米片中Ti元素的物质的量之和的摩尔比为0.05～0.6。

本发明还保护一种上述制备方法得到的钛基纳米片复合催化剂的应用，该催化剂应用在降解氯代芳烃中。

与现有技术相比，本发明的有益效果是：

本发明方法制备的催化剂凭借TiO₂纳米片优先暴露的(001)晶面与锰、铈金属氧化物活性组分之间的强相互作用，在100～350℃实现了对氯代芳烃代表性化合物邻二氯苯(o-DCB)的高效催化氧化。