[发明专利]甲烷氧化催化剂、其制备工艺及其使用方法

权利要求书

1.一种用于制备甲烷氧化催化剂的工艺，其包括以下步骤：

(a)在675-1050℃范围内的温度下煅烧非改性的氧化锆前体以制备四方氧化锆，其中四方氧化锆与如果存在的单斜氧化锆的重量比大于31:1，其中所述非改性的氧化锆前体未经硫酸化且未经钨改性；

(b)对从步骤(a)获得的氧化锆进行机械化学处理，以制备包含四方氧化锆和单斜氧化锆的氧化锆，其中四方氧化锆与单斜氧化锆的重量比在1:1到31:1范围内；

(c)用包含贵金属前体的浸渍溶液浸渍从步骤(b)获得的所述氧化锆，其中所述包含贵金属前体的浸渍溶液包含一种或多种选自由以下组成的组的贵金属：钯、铂、钌、铑、锇和铱；

(d)在不高于120℃的温度下干燥湿的经贵金属浸渍的氧化锆；和

(e)在400-650℃范围内的温度下煅烧干燥的经贵金属浸渍的氧化锆；

其中所述机械化学处理选自由研磨、压缩、粉碎和碾磨组成的组，和其中四方氧化锆与单斜氧化锆的重量比通过定量XRD相分析测定。

2.根据权利要求1所述的工艺，其中步骤(a)中煅烧的氧化锆前体的四方氧化锆与单斜氧化锆的重量比在35:1到1000:1范围内。

3.根据权利要求1所述的工艺，其中在步骤(a)的煅烧后不存在可检测到的单斜氧化锆。

4.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其进一步包括在步骤(e)中煅烧之后将所述贵金属浸渍的氧化锆以层、膜或涂层的形式沉积在陶瓷或金属整料衬底上。

5.根据权利要求4所述的工艺，其中通过基面涂覆步骤将步骤(e)中获得的所述浸渍的氧化锆沉积在所述陶瓷或金属整料衬底上。

6.根据权利要求5所述的工艺，其中所述氧化锆沉积在包含孔通道的陶瓷或金属整料衬底上，所述孔通道限定内孔通道表面，并且其中所述氧化锆以厚度在10-250μm范围内的涂层、基面涂层或膜的形式沉积在所述内孔通道表面上。

7.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其进一步包括将步骤(b)中获得的所述氧化锆以层、膜或涂层的形式沉积在陶瓷或金属整料衬底上，且随后根据步骤(c)到(e)对沉积的氧化锆进行浸渍和处理。

8.根据权利要求7所述的工艺，其中通过基面涂覆步骤将步骤(b)中获得的所述氧化锆沉积在所述陶瓷或金属整料衬底上。

9.根据权利要求8所述的工艺，其中所述氧化锆沉积在包含孔通道的陶瓷或金属整料衬底上，所述孔通道限定内孔通道表面，并且其中所述氧化锆以厚度在10-250μm范围内的涂层、基面涂层或膜的形式沉积在所述内孔通道表面上。

10.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中所述浸渍溶液包含选自由钯化合物、铂化合物、铑化合物及其混合物组成的组的贵金属前体。

11.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中所述浸渍溶液包含至少一种或多种贵金属络合或螯合化合物，所述络合或螯合化合物与贵金属的摩尔比为1:1到5:1。

12.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中步骤(a)中的所述煅烧在800到1025℃范围内的温度下进行。

13.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中所述非改性的氧化锆前体包含四方氧化锆。

14.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中所述单斜氧化锆以单斜氧化锆在所述四方氧化锆中的分散体形式存在。

15.根据权利要求1-3任一项所述的工艺，其中以所述贵金属及四方氧化锆和单斜氧化锆的总重量计，所述干燥的经贵金属浸渍的氧化锆包含在0.5-15wt％范围内的总贵金属。