[发明专利]一种石墨相氮化碳纳米粒及其制备方法

说明书

本发明提供了一种石墨相氮化碳纳米粒及其制备方法，制备方法包括：(1)将氮化碳和浓硫酸混合，在30‑40℃反应4‑5h，然后用水稀释，离心，最后洗涤固体；(2)将步骤(1)所得物与浓氨水混合，置于聚四氟乙烯高压反应釜中，在170‑190℃，反应10‑16h，然后离心，用水洗涤至中性；(3)将步骤(2)所得物用水稀释，然后超声分散，最后离心，过滤，得纳米粒溶液。本发明在不使用表面活性剂或其他添加剂的情况下，通过氧化剥离和去质子化作用，最终得到了自带荧光的阴离子石墨相氮化碳纳米粒，该纳米粒具有均匀粒径和稳定的表面负电荷，能够以较高浓度在溶液中稳定存在，同时还具有良好的生物相容性和溶酶体逃逸作用。

技术领域

本发明属于石墨相氮化碳纳米粒技术领域，具体涉及一种石墨相氮化碳纳米粒及其制备方法。

背景技术

近几年来，以石墨烯为代表的2维层状材料由于具有其独特的理化性能引起了人们的关注，例如生物传感器、药物输送、光动力疗法、生物成像等等。石墨烯的问世到广泛研究也刺激人们对其他的一些2维材料的兴趣，譬如六方氮化硼(h-BN)、石墨碳相氮化碳(g-C3N4)等。相比于传统的材料，这一系列二维材料具有许多新的特性，并逐渐成为应用材料的一个重要分支。

石墨相氮化碳(g-C3N4)的结构与石墨烯类似，其基本结构有三嗪环和3-s-三嗪环两种。对其进过改性和剥离后，g-C3N4分散成纳米颗粒(g-C3N4NPS)，它的性能能够有很大的提高，甚至还会产生一些新特性。由于氮化碳不含有金属，具有良好的生物相容性，自带高强度，、高稳定性的荧光作用，它在生物成像、生物传感器等领域有很高的应用价值，并且，氮化碳不同于其他二维材料，氮化碳在常规制作成纳米粒的过程中，一方面可以被氧化和去质子化，带上负电荷，一方面又能被质子化而带上正电荷。

纳米粒的表面电荷能显著影响它的生物性能，如金纳米粒子在带上不同电荷后，对细胞的毒性作用不同；还有研究报道纳米粒的Zeta电位和它的细胞摄取及对蛋白质吸附作用也有很大的关系。在制备纳米粒子的制备中，Zeta电位不仅会影响溶液的稳定性，同时也会引起其生物学行为的变化。因此优化氮化碳纳米粒制备方法是十分必要的。目前，对于带正电荷的氮化碳，已有了比较成熟的方法，而制备的带负电荷的氮化碳，通常会因为质子化的影响，制备出的氮化碳带电通常不均匀，从而影响了其功能的稳定性。

发明内容

针对现有技术中存在的上述问题，本发明提供一种石墨相氮化碳纳米粒及其制备方法，在制备过程中在不添加表面活性剂的情况下就能得到电性均匀的带有负电荷的石墨相氮化碳。

为实现上述目的，本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：

一种石墨相氮化碳纳米粒的制备方法，包括以下步骤：

(1)将氮化碳和浓硫酸按质量体积比为1:25-40混合，在30-40℃反应4-5h，然后用水稀释，离心，最后洗涤固体；

(2)将步骤(1)所得物与浓氨水按质量体积比为1:250-350混合，置于聚四氟乙烯高压反应釜中，在170-190℃，反应10-16h，然后离心，得沉淀物，最后用水洗涤至中性；

(3)将步骤(2)所得物用水稀释，然后超声分散0.5-1.5h，最后离心，过滤，所得上清液为阴离子石墨相氮化碳纳米粒溶液。

进一步地，步骤(1)中氮化碳和浓硫酸按质量体积比为1:30混合，在室温条件下反应4h。

进一步地，步骤(2)中将步骤(1)所得物与浓氨水按质量体积比为1:300混合，在180℃，反应12h。

本发明提供的一种石墨相氮化碳纳米粒及其制备方法，具有以下有益效果：

现有技术中制备粒径均匀的石墨相氮化碳粒，通常需要采用模板法，并且氮化碳在分散成纳米粒的过程中很容易被质子化，最终制备得到的纳米粒带电通常不均匀，因此会影响到纳米粒的稳定性和相关的细胞实验。