[发明专利]五氧化二铌掺杂的二氧化铈的制备方法及其产品和应用

说明书

本发明提供了一种一种五氧化二铌掺杂的二氧化铈的制备方法及其产品和应用，该材料是通过草酸铌和硝酸铈分别溶解后加入柠檬酸助燃剂和聚乙烯醇增溶剂，置于马弗炉中简单焙烧后得到。该材料是由质量比1%~3%的Nb₂O₅和97%‑99%的CeO₂组成的。该材料是通过草酸铌和硝酸铈分别溶解后加入柠檬酸助燃剂和聚乙烯醇增溶剂，置于马弗炉中简单焙烧后得到。本发明所公布的方法具有制备简便，不引入沉淀剂，金属氧化物100%利用、无废液和废渣产生等优点。该材料具有优异的还原氧化性能，可作为催化剂或载体应用于各类反应中。

技术领域

本发明涉及一种五氧化二铌掺杂的二氧化铈的制备方法及其产品和应用，属材料制备及环保技术领域，该材料可作为催化剂或载体使用。

背景技术

CeO₂具有独特的立方萤石型晶体结构，具有易变价的特性，通过Ce³⁺和Ce⁴⁺的相互转化实现氧的储存和释放，是一种环境友好型材料，其在能源与环境等领域有着诸多重要应用。氧化铈不仅可以作为活性组分,而且还能作为其他活性组分的良好载体。向氧化铈中添加第二种金属，通过引进晶格缺陷可进一步提高其性能。

近年来氧化铈中掺杂第二金属的研究很多，如专利CN103055875A，采用液相法合成了铜掺杂氧化铈催化剂，由于制备的铜掺杂氧化铈催化剂具有较高的比表面积和孔容，其具有更高的低温活性和热稳定性；专利CN106431845A，采用共沉淀法和水热法合成多种稀土元素掺杂的氧化铈催化剂，具有很好的催化丙酮能力，生成酚类化合物，选择性高达64%。掺杂金属以过渡金属或其他稀有金属为主，且采用的方法多为传统方法，如液相、共沉淀法需要长时间搅拌，水热法常需要高温高压，也需要较长的反应时间。

伴随着钒在环境污染中的应用，铌作为其同一族的元素也开始备受关注。实际上，铌的化合物作为新型催化材料在烃类氧化脱氢、甲烷氧化耦合、氧化和氨氧化、氧化氮的去除等众多种类催化反应中已显示了显著的催化作用，作为载体在氢化反应、复分解反应、氧化、固体酸反应等发挥出明显的促进作用，只是其在环境中的应用偏少。由于氧化还原能力是环境治理领域需要考虑的重要因素之一，同时，铌的化合物具有一定的氧化还原能力，可作为载体或助剂增强反应活性。因此，本发明将铌掺入到氧化铈中，制备铌掺杂的氧化铈化合物。

经检索发现，专利CN105939775A中，采用浸渍法制备掺杂氧化铌或氧化钽的氧化铈催化剂，应用于SCR和烟灰氧化反应中，表现突出。由于铌盐的溶解度较低，这使得浸渍法在制备铌掺杂的化合物时，往往会导致颗粒分布不均匀的缺点。而且此化合物在相关文献中被研究的很少，没有发现其在VOCs治理领域中的应用。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供一种一种五氧化二铌掺杂的二氧化铈的制备方法及其产品和应用，所提供的材料可作为载体，负载贵金属时，表现出极好的苯燃烧性能；所提供的方法具有制备简便，不引入沉淀剂，金属氧化物100%利用、无废液和废渣产生等优点。SEM表明掺杂改性后的氧化物为不规则的块状形貌，XRD结果表明所得到的掺杂氧化物是面心立方的萤石结构。

本发明是通过以下技术方案实现的：

一种五氧化二铌掺杂的二氧化铈的制备方法，其特征在于，该材料是通过草酸铌和硝酸铈分别溶解后加入柠檬酸助燃剂和聚乙烯醇增溶剂，置于马弗炉中简单焙烧后得到，所述方法包括以下步骤：

第一步、称取硝酸铈(III)六水合物和与适量的柠檬酸，溶于去离子水中，搅拌溶解后得溶液A；称取少量草酸铌，搅拌溶解后得溶液B；另称取适量聚乙烯醇，加热搅拌溶解后得溶液C；

第二步、搅拌下，将适量的溶液C逐滴滴入溶液B中，并继续搅拌0.5-1h，得到溶胶D；

第三步、强烈搅拌下，将溶胶D逐滴滴入溶液A中，并继续加热搅拌10min-30min，得到凝胶E；