[发明专利]利用全封闭式坩埚制备溴化镧晶体的方法

说明书

本发明提供一种利用全封闭式坩埚制备溴化镧晶体的方法，根据坩埚形状，与晶体生长炉温场分布，通过设计一种呈凸面型的石英盖片，与溴化镧石英坩埚构成一种全封闭的生长环境，此种环境隔绝了溴化镧熔体与坩埚上部真空层部分，使熔体四周处于相对平衡的温场环境。另外，通过设计凸面型的石英盖片可以使固液界面呈现微凸界面的形式，有利于晶体内应力的释放。

技术领域

本发明属于稀土材料深加工领域，具体地说，涉及一种利用全封闭式坩埚制备溴化镧晶体的方法。

背景技术

掺铈溴化镧晶体(LaBr₃:Ce)自1999年被发现后，由于其优异的闪烁性能掀起了研究的热潮。掺铈溴化镧光输出可达78000Ph/MeV,其衰减时间快达30ns,其密度为5.1g/cm³,对高性能射线的吸收能力明显强于NaI：Tl晶体，且其环境污染的风险远远小于NaI：Tl,因此LaBr₃:Ce晶体目前已成为光输出高、衰减快闪烁晶体的代表，该晶体有望全面取代NaI：Tl晶体，从而在医疗仪器、安全检查和油井探测等领域得到广泛使用。但LaBr₃:Ce晶体生长困难，组份严重挥发，且非常容易和氧、水反应，晶体非常容易开裂。例如溴化镧沿a轴的热膨胀系数是沿C轴方向的5-6倍，这样在晶体生长和后续的机械切割、抛光过程中极易易开裂和破碎，因此LaBr₃:Ce晶体的器件产率很低，大尺寸晶体器件尤为困难，价格也极其昂贵。

对于LaBr₃:Ce等卤化物晶体一般采用Bridgman Method(坩埚下降法)生长。其基本原理是通过坩埚和熔体之间的相对移动，形成一定的温度场，为晶体提供生长驱动力，使晶体生长。即将晶体原料放在坩埚中，通过加热装置使高温区的温度略高于熔体的熔点，低温区的温度略低于晶体的凝固点，然后通过下降装置使坩埚缓慢经过具有一定温度梯度的区域:高温区、温度梯度区和低温区。熔体经过温度梯度区开始生长晶体，随着坩埚不断的下降，晶体持续长大。

采用高温熔融法生长晶体，晶体生长过程中温度梯度十分重要，因为结晶驱动力是由温度梯度造成的局部过冷来提供的，它是晶体生长工艺极为重要的参数之一。通常采用纵向温度梯度和轴向温度梯度来描述温场，径向温度梯度指温度梯度在径向上的变化率。适合的温度梯度有利于控制晶体的外形，在晶体生长过程中可减小热应力，减少出现组分过冷现象，从而较有效的控制各种缺陷的产生。生长高质量的晶体需要有一个合适且稳定的温度分布，即温场。

调整温场的核心是尽量使生长的固液界面形状为平界面。而实际生长过程中平界面的获得及保持都是十分困难的。相比之下，微凸界面的生长界面更有利于晶体生长，因为这有利于抑制缺陷的形成，且有利于杂质从晶体中排除。而若固液界面为凹界面，晶体边缘处首先生长，非常容易形成杂质包裹体，并易将气泡包裹到晶体中，从而诱发缺陷的形成。

常规下降法生长中，溴化镧熔体上部与坩埚内真空层直接接触，由于真空的导热系数(0.006W/m·K)与石英的导热系数(10W/m.k)相差很大，导致温场上下不对称，生长的固液界面多呈凹面型，且晶体边缘缺陷较多，晶体的内应力很大，给加工造成很大的困难。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种新型的利用全封闭式坩埚制备溴化镧晶体的方法。

为了实现本发明目的，本发明提供一种用于生长晶体(特别是用于制备溴化镧晶体)的全封闭式坩埚，所述坩埚的内部空腔设有一片可拆卸的凸面型盖片，所述盖片与所述坩埚的内径适配，且可沿着坩埚内壁上下移动，所述盖片与所述坩埚的底部形成一个全封闭式的腔体(图1)。

本发明所述坩埚、盖片的材质为石英，且石英盖片的厚度与坩埚壁厚一致。所述坩埚呈管状结构，且具有尖端底部。

本发明所述石英盖片的曲率半径(R)见图2。R＝(D/2)×sin^-1(α/2)，其中，D＝坩埚内径长度-1mm，15°≤α≤170°。