[发明专利]用于可控地合成碳基电池电极材料的方法

说明书

公开了包括由富勒烯的半球桥接的石墨颗粒的碳基电极材料，以及合成碳基电极材料的方法。这些碳基电极材料可以允许在锂离子电池系统中的循环期间降低不可逆容量损失。

相关申请的交叉引用

本申请要求在2016年3月25日提交的、序号为62/313,554 的、名称为“Method ForControllable Synthesis Of Carbon Based Battery Electrode Material(用于可控地合成碳基电池电极材料的方法)”的美国临时专利申请的权益，在此明确地通过引用其全部内容将其所公开的内容并入本文。

技术领域

本发明涉及一种用于可控地合成碳基电池电极材料的方法。

背景技术

锂离子二次电芯或电池通常用作便携式电子设备中的电源。这种可再充电电芯通常使用锂过渡金属氧化物(例如，钴酸锂)正电极和由高度多孔的碳质材料(通常为石墨)构成的负电极。然而，碳质材料还可以包括其他碳材料、金属材料和/或热解的有机材料。在两个电极之间设置锂离子可溶的电解质，并且电芯被充电。在充电的电化学过程期间，正电极中的一些锂离子从正电极(用作阳极)迁移并嵌入到负电极(用作阴极)中。电极接受用于嵌入的离子的能力在很大程度上取决于例如电极所包含的材料的结晶度、微结构、孔隙率和/或微观形态。在放电期间，由负电极(现在用作阳极)保持的负电荷通过其负极端子传导出电池，并且锂离子通过电解质迁移并返回到正电极(现在用作阴极)。虽然应当理解，术语“阳极”和“阴极”根据电芯是否正在充电或正在放电而分别应用于负电极和正电极，下文中术语“阳极”用于指负电极，并且术语“阴极”用于指正电极。

在锂离子嵌入碳质阳极材料的第一电化学嵌入期间，一些锂被不可逆地消耗，并且在随后的放电中不能恢复大量的容量。这种不可逆容量损失主要取决于所使用的碳质阳极材料和电解质溶液的类型，并且基于电解质溶液的还原和在Li_xC界面处钝化膜的形成来解释。锂与碳的活性表面官能团的化学组合也可在这种不可逆容量损失中起重要作用。不可逆容量的另一个来源是Li离子浓度的减少，这是由于离子与阳极材料的强结合，随后Li的枝晶形状的生长。这种不可逆容量损失影响电芯平衡并降低锂离子电池的能量密度。

目前，在商业锂离子电池中使用特殊类型的“硬碳”或石墨作为阳极材料。与金属锂的3830mAh/g相比，对应于LiC₆的化学式的碳/石墨材料提供仅为～370mAh/g的可逆的比容量。这些特殊碳材料的主要优点是其相对低的不可逆容量损失(10％)以及其高存储容量(400mAh/g)的组合。然而，合成这些特殊碳材料的方法不允许能够进一步提高容量并减少不可逆容量损失的、对材料的孔尺寸分布、结晶度和表面积的独立微调或控制。

基于前述内容，本领域需要合成用在锂离子电池系统中的廉价的碳基电极材料，其具有增加的可逆容量和降低的不可逆容量损失。如果可以使用能够控制电极材料的孔尺寸分布、表面积和结晶度的方法来合成材料，则是更有利的。

发明内容

本发明的方案主要涉及用在例如锂离子电池中的复合材料。复合材料包括通过至少一个五边形环桥接的石墨颗粒。这些复合材料可以用于电极中，以类似于昂贵的“硬碳”材料允许在循环期间降低不可逆的容量损失，并且可以合成这些复合材料以控制碳复合材料的孔尺寸分布、表面积和结晶度。

在一个方案中，本发明涉及一种复合碳材料，其包含至少连接到第二石墨颗粒的至少第一石墨颗粒，其中第一石墨颗粒和第二石墨颗粒通过五边形碳环前体连接。

在另一方案中，本发明涉及一种碳基电极材料，其包含至少连接到第二石墨颗粒的至少第一石墨颗粒，其中第一石墨颗粒和第二石墨颗粒通过富勒烯的半球连接。

在另一方案中，本发明涉及一种合成碳基电极材料的方法。该方法包括：将至少第一石墨颗粒和第二石墨颗粒与至少一个富勒烯的半球混合；以及在碳氢化合物气体的存在下将混合物加热至高达 2000℃的温度。