[发明专利]石墨相氮化碳催化剂的制备方法及其在氧化H2S方面的应用

说明书

本发明公开了石墨相氮化碳催化剂的制备方法，具体步骤为：以三聚硫氰酸为前驱体，将三聚硫氰酸研磨成粉末后置于加热装置中；然后将所述三聚硫氰酸粉末在空气气氛中，升温至500～600℃，并进行热聚合反应2h；反应结束后进行冷却至室温，最终制得纳米薄片结构的石墨相氮化碳催化剂。所述石墨相氮化碳催化剂具有高比表面积的薄片纳米片层结构，在选择性催化氧化H₂S方面具有良好的催化活性和选择性。

技术领域

本发明涉及一种环境催化剂的制备及其应用，具体涉及石墨相氮化碳催化剂的制备方法及其在氧化H₂S方面的应用。

背景技术

天然气加工和石油炼制等排放物中一般都含有一定量的硫化氢气体。不仅会造成生产设备的腐蚀以及下游催化剂中毒而且污染环境并损害人体健康。目前工业应用于H₂S的处理主要是Claus硫回收工艺，该法不仅能够脱出尾气中的硫化氢，而且还可以实现硫磺的回收利用，该工艺的基本原理如下：

H₂S+(3/2)O₂→SO₂+H₂O (1)

SO₂+2H₂O→(3/n)Sn+2H₂O (2)。

但由于热力学平衡限制，Claus反应的硫化氢转化率仅能达到97％左右，仍有3％左右的硫化氢未能完全转化成单质硫，而且该工艺需对H₂S进行富积和解吸、工艺路线长并且设备的投资较大。随着环境法规越来越严格，迫切需要开发一种运行能耗更低、H₂S脱除效率更高并能够实现硫资源化的处理方法。在各种方法中，选择性催化氧化H₂S为单质硫的方法受到人们广泛的重视(式(3))。该反应不受热力学平衡限制，无需对H₂S进行富积和解吸，工艺先进，过程简单。并且该反应是放热反应，H₂S含量达到一定程度时就无需要外部供热，能耗低。上述特点表明选择性催化氧化H₂S为硫单质具有良好的应用前景，实现这一过程的关键在于发展高效的催化剂。

H₂S+1/2O₂→(1/n)Sn+H₂O (3)

目前，已发展的H₂S选择性氧化催化剂主要有分子筛体系、碳材料体系、SiC载体体系及金属氧化物体系等。但是以上催化剂均存在不足之处。例如，分子筛、活性炭和SiC体系具有传热快，热稳定性好，起始阶段的催化性能好，但它们都是负载型催化剂体系，其活性组分易团聚、易流失，同时载体容易和H₂S反应生成硫酸盐，导致催化剂失活。金属氧化物体系如Al₂O₃、Fe₂O₃、V₂O₅等，其自身有催化活性位，且具有较好的转化率，目前在H₂S选择性催化氧化反应中应用的较多。但以上金属氧化物催化剂在使用过程均易发生硫酸化并因此失活，同时Fe₂O₃的选择性差、V₂O₅的毒性较大等问题都限制了金属氧化物催化剂在H₂S选择性催化氧化反应中的进一步发展。因此，除了在原有的催化剂上改性外，发展新型高效的H₂S选择性氧化催化剂也非常重要。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是现有技术中H₂S选择性氧化催化剂存在选择性差、易失活等缺陷，目的在于提供石墨相氮化碳催化剂的制备方法及其在氧化H₂S方面的应用，所述石墨相氮化碳催化剂具有高比表面积的薄片纳米片层结构，在选择性催化氧化H₂S方面具有良好的催化活性和选择性。

本发明通过下述技术方案实现：