[发明专利]甲烷向含氧物的氧化转化在审
| 申请号： | 201680078513.1 | 申请日： | 2016-11-09 |
| 公开（公告）号： | CN108602741A | 公开（公告）日： | 2018-09-28 |
| 发明（设计）人： | 单军军;玛丽亚·费莱赞尼-斯特凡诺普洛斯;李梦炜 | 申请（专利权）人： | 塔夫茨大学 |
| 主分类号： | C07C29/48 | 分类号： | C07C29/48;C07C31/04;B01J29/40;B01J29/44;B01J29/46;C07C51/15;C07C51/16;C07C53/02;C07C53/08 |
| 代理公司： | 中科专利商标代理有限责任公司 11021 | 代理人： | 李博 |
| 地址： | 美国马*** | 国省代码： | 美国;US |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 甲烷转化 含氧物 离子沸石 双金属 催化剂 负载过渡金属 沸石催化剂 水性介质 氧化转化 甲烷 甲醇 制备 离子 | ||
1.一种将甲烷转化为含氧物的方法，所述方法包括：
提供负载过渡金属离子的沸石催化剂，
在水性介质中，在气态O2和CO的存在下，在低于200℃的温度下，用所述负载过渡金属离子的沸石催化剂将甲烷转化为含氧物，和
收集由此形成的所述含氧物，
其中所述负载过渡金属离子的沸石催化剂是铑沸石催化剂、铜沸石催化剂、铁沸石催化剂、镍沸石催化剂、铱沸石催化剂或其组合；并且液体形式的所述含氧物含有甲醇和乙酸二者，其中所述甲醇的含量、所述乙酸的含量、或所述甲醇和所述乙酸二者的总含量大于50摩尔％。
2.权利要求1所述的方法，其中所述负载过渡金属离子的沸石催化剂是铑沸石催化剂。
3.权利要求2所述的方法，其中所述铑沸石催化剂是Rh-ZSM-5或Rh-MOR催化剂。
4.权利要求3所述的方法，其中通过将硝酸铑溶液初湿浸渍到NH4-ZSM-5或NH4-MOR中制备所述Rh-ZSM-5或Rh-MOR催化剂。
5.权利要求3所述的方法，其中所述Rh-ZSM-5或Rh-MOR催化剂具有0.1-1.0重量％的Rh负载量。
6.权利要求2所述的方法，其中所述铑沸石催化剂是Rh-ZSM-5催化剂，并且在5％H2/He中在550℃下进一步处理由此制备的所述Rh-ZSM-5催化剂。
7.权利要求2所述的方法，其中所述铑沸石催化剂是Rh-ZSM-5催化剂，并且所述Rh-ZSM-5催化剂由具有15的Si/Al比的沸石制备。
8.权利要求5所述的方法，其中所述Rh-ZSM-5或Rh-MOR催化剂具有0.5重量％的Rh负载量。
9.权利要求5所述的方法，其中所述气态O2具有0.5-4.0巴的压力，并且转化步骤在130-170℃的温度下进行。
10.权利要求9所述的方法，其中所述Rh-ZSM-5或Rh-MOR催化剂具有0.5重量％的Rh负载量，所述气态O2具有1.0-2.0巴的压力，并且转化步骤在150℃的温度下进行。
11.权利要求1所述的方法，其中所述负载过渡金属离子的沸石催化剂是IrCuPd-ZSM-5或RhNa-ZSM-5。
12.权利要求1所述的方法，其中所述负载过渡金属离子的沸石催化剂具有0.1-1.0重量％的过渡金属负载量。
13.权利要求1所述的方法，其中所述气态O2具有0.5-4.0巴的压力，并且转化步骤在高于110℃的温度下进行。
14.权利要求1所述的方法，其中所述气态CO具有5巴以下的压力，并且转化步骤在高于110℃的温度下进行。
15.权利要求14所述的方法，其中所述气态CO具有1巴的压力，并且转化步骤在130-170℃的温度下进行。
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