[发明专利]一种N-甲氧甲基胺类化合物的制备方法

说明书

本发明提供了一种N‑甲氧甲基胺类化合物的制备方法，具体是以氧气或空气为氧源，以甲醇为溶剂，在催化剂作用下，甲醇经过选择性氧化生成甲醛，甲醛与胺发生亲核反应进一步与甲醇缩合，得到N‑甲氧甲基胺类化合物。该方法原料利用率高，催化剂廉价易得，易回收、可循环使用，且易与产品分离。得到的产品性能优异，易分离、提纯，纯度高。此技术路线对于缓解甲醇产能过剩，为甲醇下游产品的开发，具有重要的意义。

技术领域

本发明涉及甲醇转化制备精细化学品和能源化学品领域，具体地，涉及甲醇和有机胺，在氧化催化剂的催化作用下催化甲醇和有机胺转化制备N-甲氧甲基胺类化合物的方法。

背景技术

我国具有丰富的煤炭资源，储量为世界第三。由煤基合成气制甲醇，再通过甲醇下游产品产业链的开发延伸，将甲醇转化为具有重要用途的化工产品和油品，作为一条重要的非石油路径，具有重要的意义。

甲醇可以转化为多种具有更高附加值的化学品和燃料。甲醇经过氧化、脱水可以得到甲酸甲酯、甲缩醛、聚甲醛二甲醚。甲醇在酸性催化剂上脱水可以得到二甲醚；在氧化催化剂上发生氧化可得到甲醛和甲酸；甲醇与甲醛或甲酸经脱水缩合可分别得到甲缩醛或甲酸甲酯；两分子甲醛也可通过季先科反应生成一分子甲酸甲酯；同时，通过调变催化剂的酸性和氧化性能，甲醇可通过氧化和脱水反应的耦合，一步得到甲缩醛或甲酸甲酯。而甲醇与甲醛、三聚甲醛或多聚甲醛在酸性催化剂上缩聚，可得到聚甲醛二甲醚。

N-甲氧甲基胺是一种重要的有机合成中间体，其经过还原可以得到N-甲基胺(Tetrahedron Letters,24(15),1597-1600；1983)，与二元醇或硫醇反应生成杂环化合物用于制药或贵金属提取(Tetrahedron,71(2),259-265；2015)。N-甲氧甲基苯胺与烯烃反应可以得到四氢喹啉及其衍生物(Journal of the American Chemical Society,104(21),5753-5757,1982)。在已报道的方法中，N-甲氧甲基胺由有机胺与甲醛在甲醇中得(TheJournal of Organic Chemistry,37(10),1673-1674,1972)。甲醛是一种有毒气体，自身容易聚合，不便于长距离运输。开发绿色方法高效制取N-甲氧甲基胺，具有重要的意义。

发明内容

本发明的目的是提供一种N-甲氧甲基胺类化合物的制备方法，以来源广泛且廉价易得的甲醇为原料制取化工产品和能源化学品，为N-甲氧甲基胺类化合物的合成，提供可持续发展的新技术和新方法。具体地说，就是以氧气或空气为氧源，以甲醇为溶剂和反应物，在催化剂作用下，甲醇经过氧化反应，得到甲醛，甲醛原位与有机胺发生亲核反应，亲核反应产物进一步与甲醇缩合为N-甲氧甲基胺类化合物，并对产品的结构和纯度进行测试，为应用提供参考和依据。

本发明的技术方案为:

以氧气或空气为氧源，以甲醇为溶剂和反应物，在催化剂作用下，甲醇经过氧化反应生成甲醛，甲醛原位与有机胺发生亲核反应,亲核反应产物进一步与甲醇缩合，得到N-甲氧甲基胺类化合物。

反应结束对粗产物进行抽滤，旋转蒸发除去溶剂，加H₂O，再加入萃取剂萃取，得最终产物。

本发明反应底物为甲醇和有机胺，避免使用甲醛。甲醇来源丰富，但是其分子结构中含有脂肪伯羟基，氧化转化具有很大挑战，按照本发明提供的方法，甲醇的氧化反应是实现该过程的必经步骤。