[发明专利]制备复合多层结构的方法

说明书

提供一种制备多层结构的方法，包含：提供衬底；提供涂料组合物，所述涂料组合物包含：液体载体、多环芳香族添加剂以及具有式(I)的MX/石墨碳前体材料；将所述涂料组合物置于衬底上以形成复合材料；任选地，烘烤所述复合材料；在成形气体气氛下对所述复合材料进行退火；由此将所述复合材料转化为设置在提供所述多层结构的所述衬底上的MX层和石墨碳层；其中在所述多层结构中，所述MX层插入于所述衬底与所述石墨碳层之间。

本发明涉及使用包含溶液型MX/石墨碳前体材料的涂料组合物制备多层结构的方法。更具体地说，本发明涉及一种通过将包含液体载体、多环芳香族化合物以及MX/ 石墨碳前体材料的涂料组合物涂覆到衬底上以形成复合材料，以在衬底上制备多层电子装置结构的方法，其中所述复合材料随后转化成设置在所述衬底表面上的MX层(例如金属氧化物层)和石墨碳层，其中所述MX层插入在所述衬底与所述石墨碳层之间。

自从在2004年使用胶带从石墨成功分离石墨烯，已观察到石墨烯展现一些非常有前途的性能。例如，IBM的研究人员观察到石墨烯有助于构建具有155GHz的最大截止频率的晶体管，远远超过了与常规硅基晶体管相关的40GHz最大截止频率。

石墨烯材料可以表现出广泛的特性。单层石墨烯结构具有比铜更高的导热性和导电性。双层石墨烯展现带隙，使其表现得像半导体。已经证明氧化石墨烯材料根据氧化程度表现出可调带隙。也就是说，完全氧化的石墨烯将是绝缘体，而部分氧化的石墨烯将根据其碳/氧(C/O)的比例而表现得像半导体或导体。

已经观察到使用氧化石墨烯片的电容器的电容比纯石墨烯对应物高几倍。这个结果是因为官能化的氧化石墨烯片所展现的增加的电子密度。鉴于石墨烯薄片的超薄性质，使用石墨烯作为层的平行薄片电容器可以提供极高的电容-体积比装置，即超级电容器。然而，迄今为止，传统超级电容器所展示的存储容量严重限制了其用于需要功率密度和高生命周期的商业应用中。尽管如此，电容器相较于电池有许多显著的优点，包括保质期。因此，具有增加的能量密度并且不降低功率密度或循环寿命的电容器相较于电池在各种应用中将具有许多优点。因此，具有高循环寿命的高能量密度/高功率密度电容器将是理想的。

Liu等人公开了石墨烯和金属氧化物材料的自组装多层纳米复合材料。具体而言，在Liu等人的美国专利8,835,046中公开了包含具有至少两个层的纳米复合材料的电极，每个层包括直接化学结合到至少一个石墨烯层的金属氧化物层，其中石墨烯层具有约0.5 nm到50nm的厚度，金属氧化物层和石墨烯交替地定位在所述至少两个层中，在所述纳米复合材料中形成一系列有序层。

尽管如此，仍然需要制备包含MX材料(例如金属氧化物)和石墨碳材料的交替层的多层结构的方法，以用于各种应用，包括作为锂离子电池和多层超级电容器中的电极结构。

本发明提供一种制备多层结构的方法，包含：提供衬底；提供涂料组合物，所述涂料组合物包含：液体载体；0.1至25重量％的多环芳香族添加剂，其中所述多环芳香族添加剂选自具有至少一个与其连接的官能部分的C10-60多环芳香族化合物组成的组，其中所述至少一个官能部分选自羟基(-OH)、羧酸基团(-C(O)OH)、-OR3基以及-C(O)R3基组成的组；其中R3是-C1-20直链或分支链经取代或未经取代的烷基；以及2 至25重量％的具有式(I)的MX/石墨碳前体材料，