[发明专利]一种ITH结构硅磷铝分子筛及其合成方法

权利要求书

1.一种ITH结构硅磷铝分子筛的合成方法，所述ITH结构硅磷铝分子筛的元素组成包括硅、锗、铝、磷、氧，其中P₂O₅/SiO₂(摩尔比)＝0.0001～0.1，SiO₂/Al₂O₃(摩尔比)＝10～2000，SiO₂/GeO₂(摩尔比)＝0.5～1000，该方法包括：

在温度30～90℃的条件下将二羟基己烷双铵、氧化锗和硅源混合，搅拌4～24小时后，得到混合物A；在pH值8～14的碱性溶液中加入铝源和磷源，在温度30～180℃处理0.5～5小时后得到混合物B；

将混合物B与混合物A混合，搅拌后加入氟源和晶种，在温度30～90℃继续搅拌形成均匀的凝胶混合物；其中控制形成凝胶混合物体系总组成的摩尔比为：SiO₂/Al₂O₃＝10～2000，GeO₂/SiO₂＝0.001～2.0，R(OH)₂/SiO₂＝0.01～1.0，P₂O₅/SiO₂＝0.0001～0.1，F/SiO₂＝0.01～1.0，H₂O/SiO₂＝2～50，其中R(OH)₂为二羟基己烷双铵；

将上述凝胶混合物转入内有聚四氟乙烯的不锈钢反应釜中进行晶化，温度为120～200℃，晶化时间为1～15天，然后将产品过滤、干燥，300～600℃焙烧3～10小时，除去模板剂后得到ITH结构硅磷铝分子筛。

2.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述磷源选自含磷化合物和/或含磷分子筛。

3.根据权利要求2所述的合成方法，其中，所述的含磷化合物选自磷酸、磷酸盐、磷酸氢盐、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、三苯基磷中的一种或多种。

4.根据权利要求2所述的合成方法，其中，所述的含磷分子筛选自含磷的AlPO₄-5、含磷的AlPO₄-11、含磷的SAPO-5、含磷的SAPO-11、含磷的SAPO-18、含磷的SAPO-34、含磷的Y型分子筛中的一种或多种。

5.根据权利要求4所述的合成方法，其中，所述的含磷的Y型分子筛选自含磷NaY、含磷HY、含磷USY中的一种或多种。

6.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述的碱性溶液选自氢氧化钠溶液、碳酸钠溶液、碳酸氢钠溶液、氨水中的一种或多种。

7.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述的硅源选自水玻璃、硅溶胶、粗孔硅、白炭黑、正硅酸甲酯、正硅酸乙酯中的一种或多种。

8.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述的铝源选自拟薄水铝石、异丙醇铝、磷酸铝、偏铝酸钠、硫酸铝、氯化铝、氧化铝中的一种或多种。

9.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述的氟源选自氢氟酸、氟化铵、氟化氢铵、氟化钾的一种或多种。

10.根据权利要求1～9中任一项所述的合成方法，其中，所述的晶种为ITH结构纯硅沸石、ITH结构硅铝沸石中的一种或两种。

11.根据权利要求10所述的合成方法，其中，所述的晶种加入量占硅源中SiO₂重量的0.1～20％。