[发明专利]一种氧化石墨相氮化碳及其制备方法与应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种新型的氧化石墨相氮化碳的制备方法，及利用氧化石墨相氮化碳作为重金属离子的吸附剂。

背景技术

1989 年Liu 和Cohen以β - Si₃N₄晶体结构为模型，采用C替代Si进行理论计算发现β - C₃N₄具有与金刚石相媲美的硬度和更优良的导热性能。在此基础上，1996年Teter和Hemley采用第一性原理对C₃N₄进行重新计算, 提出C₃N₄具有5种结构, 即α相、β相、c相(立方相)、p相(准立方相)和g相(石墨相)。其中类石墨相在常温常压下最稳定，具有半导体特性，其他四种结构的氮化碳都是超硬材料，具有良好的化学惰性，其稳定性高于金刚石，能够弥补金刚石稳定性差的不足。

在室温下，g - C₃N₄是以三嗪环（- C₃N₃）或者3 - s-三嗪环（- C₆N₇）组成的平面片层结构，环与环之间通过末端的N原子相连，形成无线拓展的π共轭平面，这些π共轭平面通过类石墨的方式堆积，形成了g - C₃N₄ 这种特殊的结构，赋予了g - C₃N₄优良的耐磨性、化学热稳定性和热稳定性等，在催化剂载体和储能材料具有很高的应用前景。g - C₃N₄应用光催化分解水制备氢气，降解有机染料和催化有机反应等。虽然g - C₃N₄应用在新型催化剂上具有稳定、耐高温，具有合适的能带结构等优异性能，但有些缺点如比表面积小、分散性差、光生电子和空穴快速复合导致量子效率较低等问题，大大降低了在催化领域的应用。

目前许多研究者采用改性的方法来提高g - C₃N₄的应用领域。在改性方面，主要通过引入有序介孔结构，掺杂非金属元素、沉积贵金属，与其他半导体复合等方法提高g - C₃N₄的光催化活性。通过增大g - C₃N₄的比表面积来增加活性位点，提高催化效率。

在g - C₃N₄的应用过程中存在一个问题，由于g - C₃N₄的化学稳定性高，各片层存在很强的作用力，表面呈惰性状态，从而导致片层极易堆叠在一起很难分散开来，很难溶解于溶剂中，更难与其他无机材料或有机材料均匀地复合。这给g - C₃N₄的进一步研究和应用造成了极大的困难，因而改善g - C₃N₄在溶剂的分散性及其与各种材料均匀复合成为目前最需要解决的问题。氧化石墨相氮化碳在重金属污染处理方面还未见报道。

发明内容

本发明提供了一种氧化石墨相氮化碳及其制备方法与应用，本发明首次提出对g - C₃N₄的分散性进行化学改性，大大提高了在水溶液中的分散性，解决了一直以来在水溶液中难分散的难题；本发明合成的氧化石墨相氮化碳表面含有大量的亲水性基团，这些基团对重金属离子具有很强的吸附能力，并可进一步制备成高灵敏度的新型电极材料，大大拓展了g - C₃N₄的应用范围。

本发明的第一个目的是通过以下技术方案实现的，氧化石墨相氮化碳，为多层的块状，由纳米棒状堆叠起来的三维孔洞状，氧化石墨相氮化碳表面带有羟基、羧基和环氧基亲水性官能团，接触角25°，所述氧化石墨相氮化碳能完全溶解分散在水溶液中。

本发明的第二个目的是通过以下技术方案实现的，一种石墨相氮化碳的表面改性的制备方法，包括以下步骤：

（1）在冰水浴条件下，加入浓硫酸，在磁力搅拌器下，加入石墨相氮化碳，溶液呈黄色，然后缓慢加入高锰酸钾，加完后计时，在搅拌下反应2-3小时，溶液呈成深棕色，控制反应温度为不超过5 ℃；

（2）步骤（1）得到的深棕色溶液继续在35-40 ℃的水浴下搅拌反应，会有大量气泡产生，反应1小时后，缓慢加入去离子水稀释；