[发明专利]异戊二烯和丙烯醛制备对甲基苯甲醛的方法

权利要求书

1.异戊二烯和丙烯醛制备对甲基苯甲醛的方法，其特征在于：以摩尔比1：1的异戊二烯及丙烯醛为原料，在离子液体催化剂作用下首先发生Diels-Alder反应，生成中间产物4-甲基环己烯-3-甲醛（4-methylcyclohex-3-enecarbaldehyde）；中间产物分离后，将其转移到反应釜中，加入溶剂和催化剂，将反应釜密闭后充入氧气，在温度50-300℃条件下进行脱氢反应获得对甲基苯甲醛。

2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：所述离子液体催化剂为Lewis酸性离子液体，由金属卤化物溶解于卤化二烷基咪唑离子液体或卤化烷基吡啶离子液体中而制成，金属卤化物为：氯化铁、氯化亚铁、氯化铝和氯化锌中的一种；

所述离子液体催化剂为咪唑类、吡啶类或季铵盐类Lewis酸性离子液体，即：二烷基咪唑卤化物、烷基吡啶卤化物、卤化四烷基胺盐（记为：MX）与1-3摩尔当量的ZnCl₂，FeCl₃，FeCl₂或AlCl₃任意组合，其结构示意图如下：

3.按照权利要求2所述的方法，其特征在于：所述酸性离子液体优选为以下离子液体中的一种或二种以上：1-丁基-3-甲基咪唑氯化锌（记为：BmimCl-ZnCl₂）、1-乙基-3-甲基咪唑氯化锌（记为：EmimCl-ZnCl₂），1-己基-3-甲基咪唑氯化锌（记为：HmimCl-ZnCl₂），N-乙基吡啶氯化锌（记为：EtPyCl-ZnCl₂）、N-丁基吡啶氯化锌（记为：BPyCl-ZnCl₂）、1-丁基-3-甲基咪唑氯化亚铁（记为：BmimCl-FeCl₂）、1-乙基-3-甲基咪唑氯化亚铁（记为：EmimCl-FeCl₂），1-己基-3-甲基咪唑氯化亚铁（记为：HmimCl-ZnCl₂），N-乙基吡啶氯化亚铁（记为：EtPyCl-FeCl₂）、N-丁基吡啶氯化亚铁（记为：BPyCl-FeCl₂）、1-丁基-3-甲基咪唑氯化铁（记为：BmimCl-FeCl₃）、1-乙基-3-甲基咪唑氯化铁（记为：EmimCl-FeCl₃），1-己基-3-甲基咪唑氯化铁（记为：HmimCl-FeCl₃），N-乙基吡啶氯化铁（记为：EtPyCl-FeCl₃）、N-丁基吡啶氯化铁（记为：BPyCl-FeCl₃）、四甲基氯化铵氯化锌（记为：TMAC-ZnCl₂）、四甲基氯化铵氯化铁（记为：TMAC-FeCl₃）、四甲基氯化铵氯化亚铁（记为：TMAC-FeCl₂）、四甲基氯化铵氯化铝（记为：TMAC-AlCl₃）；

其中，金属卤化物与二烷基咪唑卤化物、烷基吡啶卤化物、卤化四烷基胺盐的摩尔比为2:1。

4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：所述脱氢反应中的溶剂为有机溶剂，具体为氯仿、甲苯或均三甲苯。

5.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：所述脱氢催化剂为氧化石墨以及分子筛助剂；氧化石墨与助剂分子筛的比例为10:1～1:10；

所述氧化石墨催化剂由石墨氧化制得；所述分子筛助剂为：SAPO-34，HZSM-5，HY、HBeta以及USY。

6.按照权利要求1所述的方法，其特征在于：所述丙烯醛与离子液体的摩尔比为1:10～10:1，所述Diel-Alder反应温度为0℃～150℃，所述Diel-Alder反应时间为反应2min-48h；

在脱氢反应中，为加快反应速度，反应在氧气气氛中进行，室温下反应釜中填充氧气的初始压力为0.1MPa-10MPa，有机溶剂与4-甲基环己烯-3-甲醛的质量比为300:1～1:10，4-甲基环己烯-3-甲醛与脱氢催化剂氧化石墨的质量比为2:1～100:1，氧化石墨与助剂分子筛的比例为10:1～1:10。