[发明专利]一种杂原子掺杂碳纳米管-石墨烯复合物及其制备方法

权利要求书

1.一种杂原子掺杂碳纳米管-石墨烯复合物，其特征在于：该复合物由杂原子掺杂的碳纳米管和石墨烯构成，所述碳纳米管直接生长在所述石墨烯的表面；所述的杂原子为硼原子、氮原子、磷原子、硫原子中的一种或一种以上共掺杂。

2.根据权利要求1所述的杂原子掺杂碳纳米管-石墨烯复合物，其特征在于：所述复合物中杂原子所占的原子百分比为1ppm～20％。

3.一种如权利要求1所述杂原子掺杂碳纳米管-石墨烯复合物的制备方法，其特征在于：该方法按如下步骤进行：

1）将负载有催化剂活性组分的片层材料作为催化剂放入反应器中，所述催化剂的活性组分为Fe、Co、Ni、Cu、Mo、W中的一种或一种以上，其含量占催化剂质量的0.1～50％；

2）在反应器中通入碳源、杂原子源与载气的混合气体，其中碳源气体、杂原子源气体、载气的摩尔比为0.1～20：1：0.1～60，在500～1200 ^oC的反应温度下进行化学气相沉积过程，在催化剂的表面上沉积杂原子掺杂的碳纳米管-石墨烯复合物，然后将所得的产物进行提纯，得到杂原子掺杂碳纳米管-石墨烯复合物。

4.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤1）中所述片层材料为层状双羟基复合金属氢氧化物、三氧化二铝、氧化镁、二氧化硅、高岭土、蒙脱土、蛭石、云母或拟薄水铝石。

5.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述化学气相沉积过程中，杂原子的掺杂位置为碳纳米管或石墨烯或二者都被掺杂，其实现方式为解耦碳管和石墨烯沉积过程，使得二者的沉积为同时进行或先后进行，其中沉积碳纳米管的反应温度为500～950 ^oC，沉积石墨烯的反应温度为700～1200 ^oC。

6.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述碳源为甲烷、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丁烷、丁烯、丁二烯、甲醇、乙醇、苯、环己烷、正己烷、甲苯和二甲苯中的一种或者一种以上。 

7.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述载气为氩气、氮气、氦气、氢气或它们的混合物作为载气。

8.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中控制碳源的分压小于总压力的70%，碳源和杂原子源的摩尔比为0.1～20：1。

9.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述的杂原子源为硼源、氮源、磷源、硫源中的一种或一种以上；所述硼源为乙硼烷、三苯基硼、三氟化硼、硼酸中的一种或者一种以上；所述氮源为氨气、乙二胺、丁胺、异丙胺、苯胺、苯甲胺、N-苯甲基甲胺、乙腈、吡啶、甲基嘧啶、吡咯、咪唑、三聚氰胺、喹啉、甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、N-甲基哌嗪中的一种或者一种以上；所述磷源使用三苯基膦、三氧化二磷、五氧化二磷中的一种或者一种以上，硫源为噻吩、噻唑、乙硫醇、硫酚、硫化氢中的一种或者一种以上。

10.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述化学气相沉积过程采用的反应器形式为固定床、移动床、流化床中的一种或一种以上。