[发明专利]2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于高氮含能化合物领域，涉及三嗪化合物，具体涉及2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物及其制备方法。

背景技术

高氮含能化合物通常是指分子中的氮含量超50%的化合物，主要包括三（四）嗪、高氮呋咱和三（四）唑等化合物。该类化合物具有较高的密度含量，化合物分子中含有大量的N-N、N=N、C-N、C=N键使整个分子具有高的正生成焓，是化学能量的主要来源，化合物分子中的高氮低碳氢含量的特点使其易达到氧平衡。

《3位氨基或硝基取代5-硝基-1，2，4三唑衍生物的合成与表征》，含能材料，2010，18，29-33页一文中公开了2，4，6-三(3-氨基-5-硝基-1，2，4三唑-1-基)-1，3，5-均三嗪（TNTA-TCT）化合物的合成方法，其结构式下所示：

该化合物的含氮量较低，为54.5%。

发明内容

针对现有技术存在的缺陷与不足，本发明的目的是提供一种高含氮量的高氮含能化合物。

为了实现上述技术任务，本发明采用如下技术方案予以实现：

2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物，结构式如下所示：

2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物的制备方法，该方法按照以下步骤进行：

步骤一，将1-H-四唑和碳酸氢钠加入溶剂中溶解；

步骤二，量取2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪，在5分钟内分三次量加入反应瓶中，然后升温至回流温度反应，采用薄层色谱法监测反应的进行，待原料2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪消失后，将加热仪器撤去，结束反应，反应方程式如下所示：

步骤三，反应完毕后，待反应液降至15℃，离心除去溶液，得到的固体分别依次用乙醇、蒸馏水和丙酮洗涤，过滤，干燥，得到白色固体产物。

步骤一中所述的溶剂为丙酮或乙腈。

本发明与现有技术相比较，具有如下有益技术效果：

本发明的2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物含氮量高达78%，2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪化合物可作为固体火箭燃料组分、炸药组分及燃气发生器，使其在固体推进剂、气体发生剂、炸药、烟火药等方面具有很大的应用前景。

具体实施方式

以下给出本发明的具体实施例，需要说明的是本发明并不局限于以下具体实施例，凡在本申请技术方案基础上做的等同变换均落入本发明的保护范围。

实施例1：

将1.489g（21.3mmol）1-H-四唑、1.611g（19.2mmol）碳酸氢钠加入30mL丙酮溶解，溶解过程中反应瓶内观察到白色固体逐渐全部溶于丙酮中，加入碳酸氢钠后，反应瓶内有少量气泡冒出，2h后气泡现象逐渐消失。

称取0.900g（4.9mmol）2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪，在5分钟内分三次量加入反应瓶中，然后升温至回流温度反应，在这个过程中，加入的2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪开始大部分悬浮于反应液上，随着反应的进行，2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪悬浮的固体逐渐减少，随之有较细的白色粉末生成。采用薄层色谱法（即点板）监测反应的进行，4h后原料2，4，6-三氯-1，3，5-三嗪消失，将加热仪器撤去，结束反应。

反应完毕后，待反应液降至15℃后，离心除去溶液，得到的固体分别依次用50mL乙醇、20mL蒸馏水、20mL丙酮洗涤，过滤，干燥，得到白色固体产物0.403g，产率28.9%，纯度为99.8%（HPLC）。

产物结构鉴定：

红外光谱：IR(KBr,cm^-1),υ：3039,1620,1474；

质谱：MALDI-TOF-MS:m/z286[M+H]；

核磁光谱：¹³CNMR(DMSO-d6,500MHz),δ：160.4,143.1；，

¹HNMR(DMSO-d6,500MHz),δ：10.2。

上述结构鉴定数据证实所得到物质是2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪。

产物2,4,6-三(1-H-四唑)-1,3,5-三嗪的性能：

外观：白色粉末状固体；

溶解度：易溶于二甲基亚砜，N,N-二甲基甲酰胺、水、丙酮等；微溶于乙醇、甲醇；

分解温度峰值：176.9℃。

实施例2：