[发明专利]催化的羟胺制备

权利要求书

1.一种在连续过程中制备羟胺的方法，其包含在含有液相、气相和非均相氢化催化剂的反应区域中氢化硝酸盐，在所述反应区域中形成羟胺和一氧化二氮(N₂O)，其特征在于监测所述气相中所述一氧化二氮的浓度并通过向所述反应区域受控地添加用于所述非均相氢化催化剂的助催化剂和/或向所述反应区域受控地添加进一步量的非均相氢化催化剂的方式来将所述气相中所述一氧化二氮的浓度维持在预定范围内。

2.如权利要求1所述的方法，其中在所述气相中所述一氧化二氮的浓度维持在0至1体积％、具体地0.01至0.5体积％、更具体地0.05至0.3体积％、最具体地0.08至0.2体积％。

3.如权利要求1或2所述的方法，其中所述非均相氢化催化剂为含钯催化剂或含铂催化剂，优选地为含钯催化剂。

4.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中所述非均相氢化催化剂包含碳载体。

5.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中所述助催化剂选自氧化锗(IV)、氧化镉、氧化铟和氧化锡(IV)的组，优选地为氧化锗(IV)。

6.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中所述助催化剂和/或非均相氢化催化剂是间歇性添加的。

7.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中(a)将进行氢化的温度从第一温度提高到第二温度，从而维持目标羟胺生产速率，(b)加入助催化剂和/或非均相氢化催化剂，然后(c)将所述温度降低至低于所述第二温度的第三温度，从而维持所述羟胺生产速率，以及(d)然后多次重复(a)、(b)和(c)。

8.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中(e)将进行所述氢化的氢分压从第一压强提高到第二压强，从而维持所述羟胺生产速率，直至达到第二氢分压，(f)加入助催化剂和/或非均相氢化催化剂，然后(g)在加入所述助催化剂和/或催化剂之后，将所述氢分压降低到低于所述第二压强的第三压强，以维持所述目标羟胺生产速率，并且然后(h)多次重复(e)、(f)和(g)。

9.如权利要求7或权利要求8所述的方法，其中在任意重复的步骤(b)或(f)中，加入非均相氢化催化剂或助催化剂，或者加入非均相氢化催化剂和助催化剂二者。

10.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其包含其中助催化剂与非均相氢化催化剂同时加入的方法步骤。

11.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中将硝酸盐向羟胺的氢化选择性维持在预定范围内，其通过以下方式实现：如果达到预定的最小生产速率则提高所述反应区域中助催化剂与非均相氢化催化剂的比例，以及如果达到预定的最小选择性则降低所述反应区域中助催化剂与非均相氢化催化剂的比例。

12.如前面权利要求中任意一项所述的方法，其中所述气相中所述一氧化二氮的浓度在从所述反应区域吹扫出的气相中监测。

13.一种用于制备肟的方法，其包含权利要求1至12中任意一项所述的方法，然后将所述羟胺与烷酮反应，具体地与选自环己酮、环十二酮和丁酮的烷酮反应。

14.一种用于制备内酰胺的方法，其包含权利要求13所述的方法，其中所述烷酮是环烷酮并且所述肟是环烷酮肟，然后将所述环烷酮肟进行Beckmann重排。

15.如权利要求14所述的方法，其中所述环烷酮肟为环己酮肟且所述内酰胺为己内酰胺；或者其中所述环烷酮肟为环十二酮肟且所述内酰胺为月桂内酰胺。