[发明专利]一种由甲醇高选择性制取丙烯的方法

权利要求书

1.一种甲醇制备丙烯的方法，包括：

A.将甲醇与经过冷却的再生催化剂引入第一反应器进行反应，得到第一反应产物和第一待生催化剂；第一待生催化剂部分或全部引入再生器再生；

B.将第一反应产物与再生催化剂和/或第一待生催化剂和/或第三待生催化剂引入第二反应器，反应得到第二反应产物和第二待生催化剂，第二反应产物引入产物分离系统分离得到富含C₄-C₈烯烃的物料和丙烯；第二待生催化剂引入再生器再生；

C.所述产物分离系统分离得到的富含C₄-C₈烯烃的物料与再生催化剂引入第三反应器接触反应，得到第三待生催化剂和第三反应产物，第三反应产物引入所述的产物分离系统分离；第三待生催化剂部分或全部引入再生器再生；

其中，所述的催化剂包括改性中孔分子筛。

2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的第一反应器的反应温度为200～350℃，反应绝压为0.11-0.5MPa，重时空速为0.1～100h^-1；所述的第二反应器的反应温度为400～550℃，反应绝压为0.11-0.5MPa，重时空速为0.5～50h^-1；所述的第三反应器反应温度为510～650℃，反应绝压0.11-0.5MPa，重时空速为1～20h^-1。

3.按照权利要求2所述的方法，其特征在于，所述第一反应器的反应温度为220～320℃，所述第二反应器的反应温度为420℃～530℃，所述第三反应器的温度为520～640℃。

4.按照权利要求1～3任一项所述的方法，其特征在于，第一反应器的剂油比为5～50，第二反应器的剂油比为4～30，第三反应器的剂油比为5-40。

5.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的第一反应器、第二反应器和第三反应器分别为提升管反应器、流化床反应器或由流化床反应器和提升管反应器组成的复合反应器；所述的流化床反应器选自散式流化床反应器、鼓泡床反应器、湍动床反应器和快速床反应器中的一种或多种。

6.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的富含C₄-C₈烯烃物料预热至200～600℃引入第三反应器。

7.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤B中再生催化剂和第三待生催化剂的重量比为1∶0～3，再生催化剂和第一待生催化剂的重量比为1∶0～3。

8.按照权利要求1或7所述的方法，其特征在于，步骤B中第一待生催化剂和第三待生催化剂的重量比例为1∶0.5～2.5。

9.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的改性中孔分子筛为包括磷、稀土和改性金属的中孔分子筛，所述的包括磷、稀土和改性金属的中孔分子筛包括以P₂O₅计1.3～15重量％的磷、以RE₂O₃计0.5～15重量％稀土和以M_xO_y计0.7～15重量％的改性金属，所述的M代表改性金属，x表示M的原子数，y表示满足M的氧化态所需的一个数，所述的改性金属选自Ⅷ族金属、ⅠB族金属、ⅡB族金属、碱土金属元素中的一种或多种。

10.按照权利要求9所述的方法，其特征在于，所述的改性中孔分子筛为包括磷、稀土和改性金属的ZSM-5分子筛和/或包括磷、稀土和改性金属的ZRP分子筛，所述的改性金属选自Ⅷ族金属、ⅠB族、ⅡB族金属、碱土金属元素的一种或几种，其中所述包括磷、稀土和改性金属的ZSM-5分子筛和所述包括磷、稀土和改性金属的ZRP分子筛各自包括以P₂O₅计1.3～15重量％的磷、以RE₂O₃计0.5～15重量％稀土和以M_xO_y计0.7～15重量％的改性金属。

11.按照权利要求9或10所述的方法，其特征在于，所述改性金属为Fe、Zn、Mg、Ag和Ni中的一种或多种。

12.按照权利要求1、9、10或11所述的方法，其特征在于，所述的催化剂包括15～85重量％所述的改性中孔分子筛，15～60重量％的基质和5～40重量％的粘结剂。