[发明专利]232U的测定方法

说明书

技术领域

本发明属于分析化学技术领域，具体涉及²³²U的测定方法。

背景技术

反应堆辐照后的铀样品中铀的同位素通常为²³²U、²³³U、²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U。其中的小组份铀同位素²³²U、²³³U、²³⁴U、²³⁶U及其子体的存在，给核燃料循环和核燃料元件制造带来辐照和污染问题，增大了防护难度，尤其是²³²U，其半衰期短、衰变子体产生的γ射线能量高、热中子吸收截面大，是元件制造中严格限制的铀同位素。美国ASTM标准规定反应堆辐照后的铀样品中²³²U的最高限制值为0.005μg/gU。为了准确测量铀样品中的²³²U，美国试验与材料学会建立了标号为ASTM C761-96的标准实验方法，我国也等效采用ASTM C761-88建立了核行业标准EJ 727-1992，这两种标准都是采用比色法测定电沉积源中铀的质量，使用α能谱法测定电沉积源²³²U质量。但此方法较为繁琐，确定电沉积源中铀的质量时，需要做工作曲线，并且确定每个沉积源质量时均须进行比色测定。

发明内容

本发明针对以上技术存在的问题，提出了一种²³²U的测定方法，该法操作简单、测量准确。

本发明采用α能谱和质谱联用测量反应堆辐照后铀样品中的²³²U的含量。

通过α能谱测量可测得²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总α计数。由于²³²U释放出两种α粒子，能量分别为5.28MeV与5.32MeV，与²²⁸Th的能量为5.34MeV的α射线相重叠，但可通过²²⁸Th的另一能量为5.42MeV的α射线扣除²²⁸Th对²³²U的贡献，得到²³²U的计数。²³²U的质量可用扣除后的²³²U的α计数与其本征比活度计算出，其计算公式如下：

m₂₃₂＝A₂₃₂/α₂₃₂＝(N_5.3-0.3767·N_5.42)/(t·α₂₃₂·Ef)   (1)

公式(1)中：

m₂₃₂、A₂₃₂、α₂₃₂分别为样品中²³²U的质量、²³²U活度、²³²U的本征比活度；

t、Ef分别为α能谱仪的测量时间和探测器效率；

N_5.3为²³²U的5.26MeV、5.32MeV及²²⁸Th的5.34MeVα峰的总α计数；

N_5.42为²²⁸Th的5.42MeVα峰的净计数。

通过多接收电感耦合等离子体质谱仪测量铀样品中²³²U、²³³U、²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U和²³⁸U占U元素的原子百分比，由于²³²U、²³³U所占原子百分比太小，可忽略不计。以²³⁴U为例，其比活度及质量计算公式如下：

A₂₃₄＝m₂₃₄·α₂₃₄                                   (2)

A₂₃₄＝N₂₃₄·/(t·Ef)                                (3)