[发明专利]金属氧化物细粒、硅树脂组合物及其用途

说明书

技术领域

本发明涉及金属氧化物细粒。更具体地，本发明涉及经特定化合物表面处理的金属氧化物细粒，通过使所述金属氧化物细粒反应而获得的硅树脂组合物，含有所述硅树脂组合物的光半导体元件封装材料，以及包含用所述硅树脂组合物或光半导体元件封装材料封装的半导体元件的光半导体装置。

背景技术

近年来，发光二极管(LED)作为实现显著节能的新照明光源已引起关注。因为与显示LED不同，照明LED每个芯片具有非常高的亮度，封装照明LED所用的透明树脂需要优异的耐光性和耐热性。从这样的观点看，对于照明LED，已普遍利用比广泛用于显示LED的环氧树脂具有更高耐光性的硅树脂作为封装材料(参见JP-A-2000-198930、JP-A-2004-186168和JP-A-2008-150437)。

然而，硅树脂通常具有如约1.4这样低的折射率，因此与LED元件的折射率(约2.5)差异变大。因此，存在的问题是在树脂和元件之间界面处的总反射光增加，因此光提取效率降低。

为解决该问题，需要提高硅树脂的折射率，同时保持透明度和耐热性。作为一种方法，提出将金属氧化物细粒分散到硅树脂中的方法，所述细粒具有高的折射率并且如此微小以致于光散射可忽略。

为了将高度亲水的金属氧化物细粒分散到高度疏水的硅树脂中，使用在细粒和树脂之间形成若干共价键以抑制细粒聚集的方法是有效的。

例如，JP-A-2007-119617公开了一种方法，所述方法用硅烷偶联剂如对苯乙烯基(三甲氧基)硅烷将乙烯基引入到氧化锆粒子的表面，并且使粒子与具有硅-氢键的硅树脂反应。

发明内容

然而，在JP-A-2007-119617中获得的树脂中，作为照明LED封装材料，从耐光性的观点看，发现优选其中分散着金属氧化物粒子的树脂，所述金属氧化物粒子经JP-A-2007-119617中公开的化合物，即作为具有脂族基团而不是芳族基团的硅烷偶联剂的乙烯基(三甲氧基)硅烷或乙烯基(三乙氧基)硅烷表面处理。然而，当仅使用这样的化合物时，发现所述细粒倾向于聚集，因此还存在操作性和稳定性方面的问题。

此外，由于具有烯基或芳族基团并且含有主链由C-C键构成的取代基的硅烷偶联剂具有高的疏水性和对溶剂低的溶解性，所以在与类似高度疏水的树脂反应中适用的溶剂受到限制。此外，在考虑应用于LED封装材料时，从耐光性和耐热性的观点看，经偶联剂处理的金属氧化物细粒分散于其中的树脂不能令人足够满意。

本发明的目的是提供金属氧化物细粒，其对溶剂具有高的溶解性，抑制细粒相互聚集，并且在分散于树脂中时能够提供在耐光性、透光性能和耐热性方面优异的树脂；通过使所述细粒反应可获得的硅树脂组合物；含有所述硅树脂组合物的光半导体元件封装材料；和包含用所述硅树脂组合物或光半导体元件封装材料封装的光半导体元件的光半导体装置。

即，本发明涉及以下(1)～(9)。

(1)一种金属氧化物细粒，其经含有硅化合物的表面处理剂处理，所述硅化合物具有碳原子数2～20的烯基。

(2)根据(1)的金属氧化物细粒，其中所述具有碳原子数2～20的烯基的硅化合物是式(I)表示的化合物：

其中R¹表示碳原子数2～20的烯基，X表示烷氧基、芳氧基、环烷氧基、卤素原子或乙酰氧基，条件是所有X可以相同或不同。

(3)根据(1)的金属氧化物细粒，其中所述具有碳原子数2～20的烯基的硅化合物是式(II)表示的化合物：

其中X表示烷氧基、芳氧基、环烷氧基、卤素原子或乙酰氧基，n表示1～100的整数，条件是所有X可以相同或不同。

(4)根据(1)～(3)中任一项的金属氧化物细粒，其中待表面处理的金属氧化物细粒是由选自氧化锆、二氧化钛、氧化锌、二氧化硅和氧化铝中的至少一种构成的细粒。

(5)根据(1)～(4)中任一项的金属氧化物细粒，其中表面处理后的金属氧化物细粒具有1～100nm的平均粒径。

(6)一种硅树脂组合物，其通过使根据(1)～(5)中任一项的金属氧化物细粒与有机氢硅氧烷反应而获得。

(7)根据(6)的硅树脂组合物，其中所述有机氢硅氧烷是选自式(III)表示的化合物和式(IV)表示的化合物中的至少一种：

其中A、B和C为构成单元，其中A表示末端单元，B和C表示重复单元，R²表示一价烃基，a表示0或者1以上的整数，b表示2以上的整数，条件是所有R²可以相同或不同，