[发明专利]多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉及其制备方法

权利要求书

1.一种多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉，其特征在于：采用稀土激活，其化学组成由下列通式A、B、C中的任一种表示，其发光波长涵盖从蓝光到红光的整个可见光区域：

(1)当化学组成为由通式A：(MI_1-qx/pRe_x)_ySi_12-(m+n)Al_m+nO_nN_16-n表示的α-SiAlON:Re体系时，所述的MI为Li、K、Mg、Ca、Sr、Y、La、Yb、Lu中的一种或两种元素，其中各参数满足0＜x≤0.2，y＝m/p，p、q分别为元素MI和Re的化合价，0.5≤m≤4.5和0≤n≤1；

(2)当化学组成由通式B：(MII_1-qx/2Re_x)₂Si₅N₈表示时，所述的MII为Ca、Sr、Ba中的一种或两种元素，q为元素Re的化合价，参数x满足0＜x≤0.2；

(3)当化学组成由通式C：(MII_1-qx/2Re_x)Si₇N₁₀表示时，MII为Ca、Sr、Ba中的一种或两种元素，q为元素Re的化合价，参数x满足0＜x≤0.3。

2.根据权利要求1所述的多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉，其特征在于：所述Re为Eu、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Yb、Ho、Tm、Dy或Er稀土离子中的至少一种元素。

3.一种多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉的制备方法，其特征在于采用如下方法制备：

(1)选择原料：当制备权利要求1中所述通式A表示的α-SiAlON:Re荧光粉体系时，主要采用MI的氧化物或MI的碳酸盐、Re₂O_q、TEOS、Al(NO₃)₃·9H₂O、HNO₃和柠檬酸为初始原料；当制备权利要求1中所述通式B表示的MII₂Si₅N₈:Re或通式C表示的MIISi₇N₁₀:Re荧光粉体系时，主要采用MIICO₃、Re₂O_q、TEOS、HNO₃和柠檬酸为初始原料；在制备上述通式A或B或C表示的荧光粉体系时，当掺杂离子Re为稀土元素Ce时，则初始原料中的Re₂O_q采用Ce(NO₃)₃·6H₂O取代；

(2)采用Sol-Gel法制备氧化物前驱体：首先按化学计量将初始原料中含MI或MII元素的原料与Re₂O_q溶解在稀释的硝酸中形成硝酸盐溶液，并不断搅拌，同时将TEOS溶解在乙醇溶液中待用；待溶液澄清后，依次加入≥0份的硝酸铝、≥0份的硝酸铈，以及柠檬酸和TEOS溶液，形成M-Re-Si-O或M-Re-Al-Si-O的混合盐溶液；将该溶液加热到80-100℃并继续搅拌，挥发掉多余的水和乙醇溶液，直至形成透明的溶胶；此时，继续加热搅拌，透明溶胶转变为粘稠状的凝胶；停止搅拌，将该凝胶放入到200-300℃的烘箱中保温4-8小时，得到干凝胶；最后将干凝胶放在玛瑙研钵中轻轻研磨、粉碎，得到所需的纳米氧化物前驱体；

(3)气相还原氮化：将上述制备的纳米氧化物前驱体放入陶瓷坩埚中，然后将陶瓷坩埚置于Al₂O₃管式炉中在还原氮化气氛中进行热处理，热处理的温度为1200-1500℃，保温2-20小时，升温速率为200-500℃/h。热处理过程中氧含量逐渐减少，氮含量不断增加，最终生成所需的氧氮化物或氮化物荧光粉体。

4.按权利要求3所述的多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的还原氮化气氛是氨气和烃气的混合气体。

5.按权利要求4所述的一种多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的烃气是甲烷、丙烷或乙炔中的一种。

6.按权利要求4所述的一种多元系氧氮化物基或氮化物基荧光粉的制备方法，其特征在于：所述的还原氮化气氛中氨气的流速为0.2-2L/min，烃气为总流量的0.1-2vol％。