[发明专利]燃烧合成超细氮化铝粉末的方法

说明书

技术领域

本发明属于陶瓷粉末制备领域，涉及氮化铝粉末的制备方法，特别是指用燃烧合成方法制备高纯超细氮化铝(AlN)粉末。

背景技术

氮化铝(AlN)是一种高性能新型陶瓷材料，它具有高热导率、低介电常数、与硅的热膨胀系数相近等优异性能，因此成为高性能电子电路基板和封装的理想材料，在微电子封装领域应用潜力极大。另外，AlN还具有优异的力学性能和化学稳定性，是一种优良的结构陶瓷材料。

目前传统的制备AlN粉末的方法主要有：碳热还原法、金属铝直接氮化法、醇盐气相反应法、燃烧合成法。

碳热还原法是指将Al₂O₃、Al(OH)₃等与C粉混合，在氮气气氛中进行高温还原氮化反应，然后在600～700℃下进行脱C处理，最终得到AlN粉末。此方法优点是：原料来源充足、反应较易控制、产品质量较高。缺点是：生产周期长、能耗大、效率低、成本较高。

金属铝粉直接氮化法是指将Al粉在高温下置于氮气和氨气气流中氮化以形成氮化铝粉末。此方法缺点是难以一次制取转化率100％的产品。

醇盐气相反应法是指采用铝的醇盐与NH₃或N₂起化学反应，从气相中沉积氮化铝。该方法优点是：产物纯度高、粒度小且分布范围窄，缺点是：产量低、反应不易控制等。以上所述三种制备AlN粉末方法都有共同的缺点是制备成本较高，在工业化应用上具有一定局限性。

燃烧合成法又称自蔓延高温合成法，是一种目前已广泛应用的制备氮化物粉末的方法，它利用外部必要的能量，诱发放热化学反应体系局部发生化学反应，形成燃烧反应前沿，反应在自身放出热量的支持下继续进行，表现为燃烧波蔓延至整个体系，在这个过程中，反应物转变为产物。燃烧合成法具有节省能源、设备简单、生产周期短、产率高等优点，因此从技术上讲，燃烧合成法是最有前途的一种制备方法，具有很好的工业应用前景。

燃烧合成氮化铝的关键在于燃烧温度的控制，燃烧温度太高会使金属铝发生熔融团聚阻碍进一步氮化。控制燃烧温度主要受三方面因素影响：一是，反应料中铝占的百分比(反应体系的绝热温度)；二是，氮气的渗透性；三是，反应料的散热条件。

目前已经公开的燃烧合成法制备AlN粉末专利都有一定局限性。庄汉锐等的发明专利“自蔓延高温合成氮化铝粉末的制备方法”(CN1142477A)，反应原料中，Al粉的含量较大导致反应温度较高，生成的AlN颗粒较大，同时铵盐的加入量过高，达到Al和AlN混合物的2～8wt％，使合成AlN产品中残留Cl^-和F^-较多，另外，受气体渗透能力限制，尽管装粉的容器壁上有通孔，但装粉量依然很少，只达到200×400×30～40mm，不能满足工业化生产的要求。韩欢庆等的发明专利“自蔓延高温合成高纯超细氮化铝粉末的制备方法”(CN1194959A)，通过采用中空玻璃管在物料中打出等间距通气孔的特殊装料方式，改善氮气的渗透性，提高单炉次装料量。通过减少铵盐用量减少Cl^-残余量，提高产品纯度，但反应物料中Al粉所占比例仅为25～33wt％，单炉产量仍有限，而且操作复杂，不适合工业化生产。陈克新等发明“一种燃烧合成制备高性能氮化铝粉末的方法”(CN01129219.9)，通过酸洗等方法对原料铝粉进行预处理，然后混入铵盐和其它氮化物进行长达20～30小时的湿磨，烘干后，在1～4.5MPa氮气压力下进行燃烧合成反应。整个过程周期太长、操作复杂，而且原料中加入的添加剂种类太多，造成产品中杂质含量增加，在工业化生产上具有局限性。乔梁等在燃烧合成反应开始后向反应料底部打入氨气或采用多层梯度布料方式来提高反应料底部的氮化效果(CN200310113249.5，200310113248.0)，避免反应料截面上由于温度过高产生夹心。但原料处理仍需进行长达10～12小时的湿磨处理，整个生产过程周期长、操作工序复杂；同时所用氮气压力达到8～10MPa，反应温度较高，容易形成夹心，高压对设备安全要求高，生产安全系数低，不利于大规模生产。

发明内容

本发明的目的在于克服已有技术中工序繁多、生产周期长、产品均匀性差、成本高等缺点，提供一种在适当压力下、操作简便、生产周期短、产品均匀性好的燃烧合成高纯超细氮化铝粉末的方法。

本发明的燃烧合成高纯超细氮化铝粉末的方法包括以下步骤：

(1)配料：