[发明专利]绿色人造金刚石的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及人造金刚石的制备方法，特别涉及一种绿色人造金刚石的制备方法。

背景技术

金刚石中含有一定量的杂质元素，而这些杂质元素直接影响着金刚石的性质。某些杂质元素能够改善金刚石的某些性能，例如：磷元素或硼元素能改善金刚石的光学性能、机械性能、电学性能以及热学性能等等，从而影响到金刚石在工业发展和科学技术中的潜在用途。

氮是金刚石中最主要的杂质元素，金刚石的力学，光学、热学以及电学等物理性质都会因为氮杂质的存在而发生改变。根据金刚石中硼、氮杂质以及杂质本身在晶格中的存在形式，通常把金刚石分成四种类型：Ia、Ib、IIa、IIb型。在Ia型(IaA、IaB)金刚石中氮杂质以聚集态形式存在，IaA型金刚石中氮元素以原子对形式聚集，而IaB型金刚石中氮元素以四个氮原子与一个空位形成四面体形式聚集，Ia型金刚石大多显现为无色。在Ib型金刚石中氮元素主要以单一替代原子形式存在，根据金刚石中的氮元素由少到多的顺序，金刚石依次显现为无色-浅黄色-黄色-深黄色-浅绿色-绿色-深绿色-墨绿色。在II型金刚石中氮元素含量很低，一般在1ppm以下，很难通过红外光谱测试准确检测到。在自然界中存在的金刚石大多属于Ia型金刚石，含氮量一般在2×10³ppm左右，为无色。在自然界存在的天然绿色金刚石极其稀少，而价格比无色的金刚石更为昂贵，并且绿色金刚石比翡翠有更高的观赏价值，因此人们一直在试图人工合成这种绿色金刚石。然而，普通的人工合成金刚石多采用金属触媒和石墨体系合成，金刚石中氮的浓度仅在300ppm左右，金刚石颜色显现为浅黄色或者黄色。迄今为止，国外有文献报导过的使用传统的金属触媒在高温高压条件下人工合成的金刚石中氮的浓度最高仅能达到800ppm，这样的金刚石显现为深黄色；而国外主要以非金属触媒(Na₂SO₄、Na₂CO₃、氢氧化物等)在7.7GPa、2300K的苛刻条件下合成富氮含量金刚石，合成的金刚石粒度小(约50μm)，并且无完整晶体形状，由于粒度小及有聚集态形式氮存在等原因，金刚石显现为无色。

天然金刚石中大量存在的氮元素在金刚石晶格中对晶体缺陷起到了钉扎作用，使得天然金刚石的机械性质优于普通的人工合成的黄色金刚石。因此，合成具有富氮含量的绿色金刚石对于如何提高金刚石的机械性能是一个有益的探索。

发明内容

本发明的目的是提出一种工艺过程简捷、生产成本较低的绿色人造金刚石的制备方法，，以实现绿色人造金刚石的工业化批量生产。

本发明绿色人造金刚石的制备方法，是以石墨为原料、以FeNi或NiMnCo合金作触媒，石墨与合金触媒的质量配比为：石墨∶FeNi或NiMnCo＝1∶0.3～1，其特点是在所述原料石墨中添加有氮化镁(Mg₃N₂)添加剂，石墨与Mg₃N₂的质量配比为：石墨∶Mg₃N₂＝1∶0.003～0.02，其制备工艺过程是：将上述质量配比的粉体石墨、Mg₃N₂、合金触媒进行混合均匀后预压成柱状棒料装入叶蜡石合成块中，将该组装合成块放入六面顶金刚石压机的高温高压室中，通电流，在0.5～5分钟内把温度升到1550～2000K，在此同时加压，在压强为4.0～4.8GPa条件下保温保压0.5～3分钟，然后继续提高压强到5.2～6.0GPa，再保温保压10～20分钟，停热卸压后经除杂即获得绿色金刚石晶体。

本发明绿色人造金刚石的制备方法的制备工艺过程还可按以下方式进行，即：将上述质量配比的粉体石墨和Mg₃N₂进行均匀混合后预压成1～3mm厚的片，与上述质量配比的合金触媒片交替叠加装入叶蜡石合成块中，将该组装合成块放入六面顶金刚石压机的高温高压室中，通电流，在0.5～5分钟内把温度升到1550～2000K，同时加压，在压强为4.0～4.8GPa条件下保温保压0.5～3分钟，然后继续提高压强到5.2～6.0GPa，再保温保压10～20分钟，停热卸压后经除杂即获得绿色金刚石晶体。

本发明中Mg₃N₂占原料的比例大小，是能否合成晶体形状规则的绿色金刚石晶体的关键。