[发明专利]甲烷溴氧化制溴甲烷及其转化制碳氢化合物的催化剂

权利要求书

1、本发明公开了甲烷经过溴氧化反应转化为溴代烃的催化剂以及由溴代烃进一步制高碳烃的催化剂：

使用第一种催化剂，使反应物甲烷、HBr、H₂O和氧源(O₂、空气或富氧空气)进行催化溴氧化反应，生成目的产物CH₃Br和CH₂Br₂以及副产物CO和CO₂；

使用第二种催化剂，使甲烷溴化产物CH₃Br和CH₂Br₂进一步反应生成C₃至C₁₃的高碳烃和HBr，其中HBr作为循环反应介质利用。

2、根据权利要求1所说的第一种催化剂，其特征在于它是由可溶解于水的金属化合物前体和硅前体混合水解、烘干、然后焙烧制备的金属或金属化合物分散在SiO₂物相中形成的复合型催化剂。

3、根据权利要求2所说的复合型催化剂，其特征在于所说的金属化合物前体是Ru、Rh、Pd、Pt、Ni、Cu、Zn、Ag、Ce、V、W、Cd、Mo、Mn、Cr和La的氯化物、溴化物和硝酸盐，优选的金属化合物前体是Ru或Rh的氯化物、溴化物和硝酸盐。

4、根据权利要求2所说的复合型催化剂，其特征在于所说的硅前体是SiCl₄、硅元酸酯和硅溶胶溶液。

5、根据权利要求2、3所说的复合型催化剂，其特征在于Ru在SiO₂中的重量百分含量在0.10％至2.0％，较好的含量范围是0.40％至1.40％，最好的含量范围是0.60％至1.20％。

6、根据权利要求2、3所说的复合型催化剂，其特征在于Rh在SiO₂中的重量百分含量在0.10％至0.80％，较好的含量范围是0.20％至0.50％，最好的含量范围是0.30％至0.50％。

7、根据权利要求2所说的复合型催化剂，其特征在于催化剂的焙烧温度是500到1200℃，较好的焙烧温度是700到1000℃，最佳焙烧温度是700到900℃。

8、根据权利要求1所说的第一种催化剂，其特征在于它的活性反应温度是在500至750℃之间，较好的反应温度是在600至680℃之间，最好的反应温度是在620至670℃之间。

9、根据权利要求1所说的第二种催化剂，其特征在于它是由活性金属化合物前体负载于载体上，经过烘干、然后焙烧制成的用于溴代烃脱HBr制高碳烃反应的催化剂。

10、根据权利要求9所说的用于溴代烃脱HBr制高碳烃反应的催化剂，其特征在于所说的活性金属化合物前体是Zn或Mg的氯化物、溴化物和硝酸盐。

11、根据权利要求9所说的用于溴代烃脱HBr制高碳烃反应的催化剂，其特征在于所说的载体是HZSM-5、HY、Hβ、3A、4A、5A和13X分子筛，优选的载体是HZSM-5。

12、根据权利要求9、10所说的用于溴代烃脱HBr制高碳烃反应的催化剂，其特征在于Zn在分子筛中以ZnO的重量百分数计算含量范围是0.10％至18％，较好的ZnO含量范围是0.50％至15.0％，最好的含量范围是1.0％至8.0％。

13、根据权利要求9、10所说的用于溴代烃脱HBr制高碳烃反应的催化剂，其特征在于Mg在分子筛中以MgO的重量百分数计算含量范围是0.10％至20.0％，较好的MgO含量范围是0.50％至18.0％，最好的含量范围是1.0％至15.0％。

14、根据权利要求1所说的第二种催化剂，其特征在于它的活性反应温度是在180至500℃之间，较好的反应温度是在220至400℃之间，最好的反应温度是在240至360℃之间。