[发明专利]一种高熔点掺杂元素的多晶料合成方法

摘要

本发明涉及一种高熔点掺杂元素的多晶料合成方法，先用液相法合成高浓度、固定掺杂浓度的多晶料前驱体，将所需掺杂元素的氧化物、以及基材原料溶解于有机酸中，使其与有机酸完全反应，形成均一的透明的溶液。再对透明溶液采用喷雾干燥技术得到掺杂均匀的多晶料的前驱体，这样的前驱体颗粒，使掺杂离子能均匀地掺入前驱体颗粒中，再低温煅烧得到均匀掺杂的多晶料。再将这些液相法得到的掺杂多晶料与固相法配制的多晶料混匀，可以通过调节液固相原料的比例来配置系列浓度原料，最后压块煅烧得到成分均匀掺杂的多晶料。本发明既可以大批量工业化应用，也可以快速满足实验室系列掺杂浓度研究的需要。

主权项

一种高熔点掺杂元素的多晶料合成方法，其特征在于，包括如下步骤：步骤(1)、先取掺杂元素M与小份额原料液相法合成粉料，以铌酸锂多晶料为例，假定掺杂元素的浓度为n mol％，多晶料总质量为m；用液相法合成m/x的铌酸锂多晶料：称取一定质量m1的Nb(OH)5粉末放入小烧瓶中，量取过量浓HCl加入其中，在80‑90℃水浴搅拌加热10‑60min，冷却后加入去离子水至沉淀完全溶解，得到可变水量的水合五氧化二铌；加入适量柠檬酸，搅拌一段时间，用氨水调节溶液pH≥7；按摩尔比[Nb]:[Li]＝42:58(富锂原料)或51.4:48.6(同成分原料)和[M]:[Nb]＝C:100，其中C＝x×n，x>1确定Li的量和掺杂元素M的掺杂量，准确称取Li2CO3颗粒以及掺杂元素的氧化物颗粒，用柠檬酸将其溶解，待再无气泡产生时用NH3·H2O调节溶液pH≥7；将含有Nb和Li，M的两种溶液混合超声一段时间，使之混合均匀；喷雾干燥后得到尺寸大小均匀的球形颗粒粉料；在500℃‑900℃的温度下第一次煅烧6‑10h；步骤(2)、固相法合成质量为(x‑1)m/x的铌酸锂多晶粉料：按摩尔比[Nb]:[Li]＝42:58(富锂原料)或51.4:48.6(同成分原料)分别称取碳酸锂和五氧化二铌，使得最终得到的铌酸锂多晶料质量为(x‑1)m/x；采用机械球磨摇摆混料方式，混料12‑60h，使各原料粉末充分地均匀混合；将混好的原料放在铂金坩埚内在500℃‑900℃的温度下第一次煅烧6‑10h；一次烧料后充分研磨，使原料的混合更均匀，同时减小粉末颗粒，使原料之间充分接触；研磨好的粉末为固相法得到的铌酸锂的多晶料；步骤(3)、质量为m/x的液相法合成的多晶粉料再跟(x‑1)m/x的固相法多晶粉料混合12‑60h，混匀后高压压制成块；进行再次烧料，在1000℃‑1250℃温度下烧结2‑10h；烧结制备得到掺杂均匀的n mol％掺M铌酸锂多晶料。