[发明专利]一种Na3+2xZr2–xMxSi2PO12固体电解质粉体材料的制备方法

摘要

一种Na3+2xZr2–xMxSi2PO12固体电解质粉体材料的制备方法。本发明属于固体电解质材料技术领域，特别涉及一种钠快离子导体粉体材料的制备方法。本发明目的是解决现有高温固相法反应温度高、电导率低以及现有溶胶–凝胶工艺得到的粉体团聚严重的问题。方法一、将NaNO3、ZrO(NO3)2·2H2O、M(NO3)2·nH2O和(NH4)2HPO4分别用去离子水溶解；二、向无水乙醇中加入去离子水和分散剂，TEOS，调节pH；三、向步骤二得到的溶胶中依次逐滴滴加步骤一得到的四种溶液；四、在密封和避光下静置陈化，烘干，得到前驱体；五、煅烧，研磨，得到Na3+2xZr2–xMxSi2PO12粉体。

主权项

一种Na3+2xZr2–xMxSi2PO12固体电解质粉体材料的制备方法，其特征在于该方法按以下步骤进行：一、将NaNO3、ZrO(NO3)2·2H2O、M(NO3)2·nH2O和(NH4)2HPO4分别用去离子水溶解，得到浓度为1.5mol/L～6mol/L的NaNO3溶液、浓度为0.25mol/L～1mol/L的ZrO(NO3)2溶液、浓度为0.1mol/L～1mol/L的M(NO3)2溶液和浓度为0.25mol/L～1mol/L的(NH4)2HPO4溶液；所述的M(NO3)2·nH2O中M＝Co2+、Ni2+、Zn2+或Mg2+；二、向无水乙醇中加入去离子水和分散剂，搅拌至分散剂完全溶解，得到分散剂溶液，然后向分散剂溶液中加入TEOS，使用磁力搅拌器在转速15r/min～25r/min的条件下搅拌至混合均匀，再滴加催化剂调节pH至0.5～3.5，然后在温度为40～60℃的条件下水解1h～5h得到溶胶A；所述的去离子水与无水乙醇的体积比为1:(300～500)；所述的分散剂与TEOS的摩尔比为1:(1.8～2.2)；所述的分散剂的物质的量与无水乙醇的体积比为(0.8～1.2)mol:100L；三、向步骤二得到的溶胶A中依次逐滴滴加浓度为1.5mol/L～6mol/L的NaNO3溶液、浓度为0.25mol/L～1mol/L的ZrO(NO3)2溶液、浓度为0.1mol/L～1mol/L的M(NO3)2溶液和浓度为0.25mol/L～1mol/L的(NH4)2HPO4溶液，得到溶胶B，然后加热至温度为70～90℃，在温度为70～90℃的条件下搅拌至溶胶B的体积变为溶胶B初始体积的1/3，得到溶胶C；所述的溶胶A中的分散剂与浓度为0.25mol/L～1mol/L的(NH4)2HPO4溶液中NH4+的摩尔比为(0.8～1.2):2；所述的浓度为1.5mol/L～6mol/L的NaNO3溶液中的NaNO3:浓度为0.25mol/L～1mol/L的ZrO(NO3)2溶液中ZrO(NO3)2:浓度为0.1mol/L～1mol/L的M(NO3)2溶液中的M(NO3)2:浓度为0.25mol/L～1mol/L的(NH4)2HPO4溶液中的(NH4)2HPO4的摩尔比为3:(2–x):x:1；其中0＜x≤0.3；四、将步骤三得到的溶胶C在密封和避光条件下静置陈化24h后得到凝胶D，将凝胶D放入烘箱中在温度为70～90℃的条件下烘干24h得到前驱体；五、将步骤四得到的前驱体研磨后装入氧化铝坩埚中，然后将氧化铝坩埚放入空气炉中，以4℃/min～6℃/min的升温速率升温到850～950℃，然后在温度为850～950℃的条件下煅烧6h～12h，研磨至粒径在0.4μm～0.6μm，得到分散良好的Na3+2xZr2–xMxSi2PO12固体电解质粉体材料。