[发明专利]提高烯烃氢甲酰化催化剂存储稳定性的方法在审
| 申请号： | 201510933178.6 | 申请日： | 2015-12-15 |
| 公开（公告）号： | CN105363493A | 公开（公告）日： | 2016-03-02 |
| 发明（设计）人： | 杨旭石;赖春波;范曼曼;龚磊;黄晓云;陈毅立;饶蕾;王苏;唐勇;揭元萍 | 申请（专利权）人： | 上海华谊（集团）公司 |
| 主分类号： | B01J31/24 | 分类号： | B01J31/24 |
| 代理公司： | 上海硕力知识产权代理事务所 31251 | 代理人： | 王法男 |
| 地址： | 200025 *** | 国省代码： | 上海;31 |
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| 摘要： | 本发明涉及一种提高烯烃氢甲酰化催化剂存储稳定性的方法，主要解决现有技术中催化剂存储稳定不好的问题。本发明通过采用一种提高烯烃氢甲酰化催化剂存储稳定性的方法，在烯烃氢甲酰化反应中，催化剂为络合催化剂Ⅰ或络合催化剂Ⅱ中的至少一种的技术方案较好地解决了上述问题，可用于烯烃氢甲酰化反应中。 | ||
| 搜索关键词： | 提高 烯烃 氢甲酰化 催化剂 存储 稳定性 方法 | ||
【主权项】：
一种提高烯烃氢甲酰化催化剂存储稳定性的方法，在烯烃氢甲酰化反应中，催化剂为络合催化剂Ⅰ或络合催化剂Ⅱ中的至少一种，所述络合催化剂Ⅰ包括铑、双齿亚磷酸酯、单膦配体，其结构通式如下：![]()
其中：(1)X是C6－C28的取代的或未取代的有机二价桥联亚芳基；(2)Y1、Y2、Z1或Z2为氢、叔丁基或甲氧基；(3)Ar1‑3为6－22个碳原子的芳香族基团，且所述的三个Ar基团相同或不相同；所述络合催化剂Ⅱ包括铑、双齿亚磷酸酯、双膦配体，其结构通式如下：![]()
其中：(1)X是C6－C28的取代的或未取代的有机二价桥联亚芳基；(2)Y1、Y2、Z1或Z2为氢、叔丁基或甲氧基；(3)n为1‑8的整数，Ar1‑4为6－22个碳原子的芳香族基团，且所述的四个Ar基团相同或不相同。
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。本发明还公开了该含镍钳形配合物催化剂的制备方法及其在催化还原二氧化碳中的应用。本发明制得的含镍钳形配合物催化剂在空气中稳定，催化还原二氧化碳生成甲醇，依据B‑H键计算TON和TOF分别为464和2142，在目前已经报道的含过渡金属催化剂中，该含镍钳形配合物催化剂的效率最高。
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- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其在丁醛生产中的应用,所述多相催化剂中以金属Rh、Co或Ir中的一种、两种、三种作为活性组分，以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体，含膦有机混聚物由含有烯烃基的多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成。此类配位键型多相催化剂适用于固定床，浆态床，鼓泡床和滴流床等反应器中。本发明提供的多相催化剂在丙烯氢甲酰化制丁醛生产中具有很好的表现，能够生产高正异比的丁醛，正异比可达25以上，得到的产物中丙烷含量低于0.1％，该多相催化剂稳定性好，催化剂与反应物、产品的分离简单而且高效。
- 一种含膦有机混聚物-金属多相催化剂及其方法和应用-201510157747.2
- 丁云杰;李存耀;严丽 - 中国科学院大连化学物理研究所
- 2015-04-03 - 2018-11-27 - B01J31/24
- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其制备方法和在烯烃氢甲酰化反应中的应用，多相催化剂以金属Rh、Co或Ir作为活性组分，以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体，含膦有机混聚物由多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成，制备方法为惰性气体下，有机溶剂中，有机膦配体、添加或不添加交联剂、自由基引发剂，将其混合，搅拌，再于高压釜中，采用溶剂热聚合法，进行聚合反应，得到一种含膦有机混聚物，在含有活性组分前驱体的溶剂中，加入得到的载体，搅拌，真空抽除有机溶剂，得到多相催化剂，此类配位键型多相催化剂通过调变混聚物载体中单齿P配体和多齿P配体的比例，可使获得的催化剂既具有较高的稳定性。
- 一种含膦有机混聚物-金属多相催化剂及其制备和应用-201510158032.9
- 丁云杰;李存耀;严丽 - 中国科学院大连化学物理研究所
- 2015-04-03 - 2018-11-27 - B01J31/24
- 本发明公开了一种多级孔结构含膦有机混聚物‑金属多相催化剂及其制备和在内烯烃氢甲酰化制高正异比醛生产中的应用,所述多相催化剂中以金属Rh、Co或Ir中的一种、两种、三种作为活性组分，以多级孔结构含膦有机混聚物作为载体，含膦有机混聚物由含有烯烃基的多齿有机膦配体和单齿有机膦配体共聚而成。此类配位键型多相催化剂适用于固定床，浆态床，鼓泡床和滴流床等反应器中。本发明提供的多相催化剂在内烯烃氢甲酰化反应中具有很好的表现，内烯烃在此类催化剂的作用下先异构化为端基烯烃，再发生氢甲酰化反应选择性地生成相应的正构醛，因此产品醛的正异比高，可高于15，得到的产物中烷烃含量低于1％。
- 一种氮磷配位骨架的铬催化剂及其在催化乙烯齐聚中的应用-201510674794.4
- 朱红平;钟向宏;叶晓峰;曹育才;刘睿;梁胜彪;刘振宇;李建成;黄艳芳 - 中国石油化工股份有限公司;厦门大学;上海化工研究院
- 2015-10-19 - 2018-11-20 - B01J31/24
- 本发明公开了一种氮磷配位骨架的铬催化剂及其在催化乙烯齐聚中的应用，氮磷配位骨架的铬催化剂，由金属铬化合物与磷氮有机配体形成的配位化合物，对配位骨架以及氮和磷上的取代基进行变换，能实现乙烯选择性三聚联四聚，同时生产1‑己烯和1‑辛烯。
- 羰基合成丁醛的均相催化体系及其制备和应用-201410121643.1
- 常怀春;包鹏飞;李斌;宋望一;周霞;李建兰;冯志花;曲敬芳;武华友;康永清 - 山东华鲁恒升化工股份有限公司
- 2014-03-28 - 2018-11-09 - B01J31/24
- 本发明公开了一种羰基合成丁醛的均相催化体系及其制备和应用。该羰基合成丁醛的均相催化体系，该催化体系包括溶剂、催化活性组分、助催化剂、助剂A和助剂B，其中，溶剂为丁醛，催化活性组分为铑盐，助催化剂为三苯基膦，助剂A为具有如下结构的膦杂苯配体中的一种或其组合：
式中，R为三甲基硅烷基，苯基或叔丁基；助剂B为具有如下结构的氮杂环卡宾配体：
中Ar=2,4,6‑三甲基苯基。本发明的均相催化体系，在高温工况下的稳定性提高，可适用于更广的操作范围，有利于生产工艺的调整和优化，并且提高了反应的选择性，减少副反应的发生，提高原料的利用率，降低单位产品原料消耗。
- 一种乙烯四聚催化剂组合物及乙烯四聚方法-201410525123.7
- 吴红飞;王霄青;韩春卉;张立超;刘珺;祁彦平;栗同林;郑明芳 - 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
- 2014-10-08 - 2018-08-17 - B01J31/24
- 本发明提供了一种乙烯四聚用催化剂组合物，包括式I所示的双膦配体、过渡金属化合物、含铝助催化剂、水和有机溶剂；式中R1和R2各自独立地选自烷基、环烷基或芳香基团；R3、R4、R5和R6各自独立地选自芳香基或环烷基团。同时，本发明还涉及一种使用上述催化剂组合物进行乙烯四聚的方法。
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