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[发明专利]一种用于丙烯和氧气环氧化制备环氧丙烷的催化剂及其用途-CN202311199882.4在审
发明人：李兰冬;李玮杰;武光军 -专利权人：南开大学
申请日： 2023-09-18 - 公布日： 2023-10-27 - 主分类号： B01J29/03 文献下载
摘要：本发明提供了一种用于丙烯和氧气环氧化制备环氧丙烷的催化剂及其用途。所述催化剂包括分子筛载体和活性成分，活性成分为钛、锡、钼或钨中的至少一种；催化剂的制备方法包括：对硅铝分子筛进行脱铝处理，然后将其与有机金属化合物前驱体混合、空气中焙烧。还提供了所述催化剂用于丙烯和氧气直接环氧化制备环氧丙烷的用途。本发明可以解决当前环氧丙烷合成中需要联产、容易爆炸、污染环境、能耗高、工艺复杂等问题。本发明催化剂具有较高的丙烯转化率和环氧丙烷选择性，且在较长时间内能够保持良好稳定性与环氧丙烷收率，可用于大规模工业化生产。
一种用于丙烯氧气氧化制备丙烷催化剂及其用途

[发明专利]二氧化碳选择加氢制备低碳醇的分子筛催化剂及制备方法和应用-CN202310402933.2在审
发明人：李兰冬;柴玉超;刘向群;武光军;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2023-04-17 - 公布日： 2023-09-08 - 主分类号： B01J29/76 文献下载
摘要：本发明涉及一种二氧化碳选择加氢制备低碳醇的分子筛催化剂及制备方法和应用，具体是M‑硅铝分子筛体系的构筑及其在乙炔选择性加氢中的应用，用水热法合成M(铜、铬等)‑分子筛催化体系并将其应用到二氧化碳选择加氢制备低碳醇的反应中，可以解决了传统工艺中催化体系使用过渡金属含量高，结构复杂及生产成本高，工艺流程能耗高等问题。本发明Cu‑分子筛一步水热合成法制得并应用到二氧化碳选择加氢中，该催化剂廉价易得，制备工艺简单，催化活性很高，稳定性良好，在较为温和的条件下应用于二氧化碳选择加氢制备低碳醇工艺中，表现出优异的催化活性和选择性，可用于二氧化碳选择加氢制备低碳醇（如甲醇）的工业生产中。
二氧化碳选择加氢制备低碳醇分子筛催化剂方法应用

[发明专利]一种过渡金属-菱沸石分子筛用于捕获气体中的微量氮氧化物的用途-CN202310302093.2在审
发明人：李兰冬;岳斌;刘珊珊;武光军;白璞;贾继真 -专利权人：南开大学;洛阳建龙微纳新材料股份有限公司
申请日： 2023-03-27 - 公布日： 2023-07-18 - 主分类号： B01D53/04 文献下载
摘要：提供了一种过渡金属‑菱沸石分子筛用于捕获气体中的微量氮氧化物的用途及其应用方法。所述过渡金属‑菱沸石分子筛中，过渡金属包括钴、镍、锌中的至少一种，所述过渡金属作为活性成分负载在菱沸石分子筛载体上。本发明的过渡金属‑菱沸石分子筛在室温下通过氮氧化物分子与过渡金属及菱沸石载体两者的协同作用展现出优异的氮氧化物吸附性能，解决了已有吸附材料生产成本高、吸附性能差等问题，可应用于工厂烟道气与车辆尾气中的氮氧化物捕获。
一种过渡金属菱沸石分子筛用于捕获气体中的微量氧化物用途

[发明专利]高效分离烯烃气体中微量炔烃的方法-CN202010177858.0有效
发明人：李兰冬;柴玉超;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-03-13 - 公布日： 2023-07-07 - 主分类号： B01J20/18 文献下载
摘要：本发明涉及一种高效分离烯烃气体中微量炔烃的方法,它是金属‑硅铝分子筛体系的构筑及其在低碳烯烃炔烃气体分离中的应用，以原子级分散的金属物种（Ni、Cu、Zn等）为主要活性组分，并以硅铝分子筛为载体构成，其中金属负载量为该材料质量的0.2‑20%；金属‑硅铝分子筛通过一步水热合成法制得并应用到低碳烯烃炔烃的分离中。本发明主要解决了传统工艺中吸附材料生产成本高，分离选择性低等问题。本发明的吸附材料廉价易得，制备工艺简单，分离选择性高，稳定性良好，在室温下表现出优异的吸附分离效果，可用于分离低碳烯烃炔烃的工业生产中。
高效分离烯烃气体微量方法

[发明专利]催化烯烃直接制备1，2-二醇的双功能分子筛催化剂及应用-CN202010855082.3有效
发明人：戴卫理;雷琦峰;李兰冬;武光军;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-08-24 - 公布日： 2023-03-28 - 主分类号： B01J29/89 文献下载
摘要：本发明涉及一种催化烯烃直接转化为1，2‑二醇的双功能Beta分子筛催化剂及应用。通过两步后合成法制备了含有双Lewis酸位点的TiSn‑Beta分子筛催化剂，其中Ti和Sn的摩尔负载量均为5%。本发明催化剂的制备方法简单、可扩展，同时含有钛和锡的双位点，可以有效的催化烯烃环氧化‑水合串联反应，实现烯烃一步转化为1，2‑二醇，1，2‑二醇的选择性达90%以上。反应工艺流程简单，条件温和，对设备腐蚀小且环境友好，催化剂易回收且可循环利用，具有良好的工业应用前景。
催化烯烃直接制备功能分子筛催化剂应用

[发明专利]一种含钙分子筛Ca-CHA的吸附分离应用-CN202211601178.2在审
发明人：李兰冬;刘珊珊;武光军;贾继真;白璞 -专利权人：南开大学;洛阳建龙微纳新材料股份有限公司
申请日： 2022-12-13 - 公布日： 2023-03-14 - 主分类号： B01J20/18 文献下载
摘要：本发明公开了一种可高效分离氪氙混合物和氮氧混合物的含钙菱沸石分子筛吸附剂Ca‑CHA，以商业Na‑Y分子筛为原料，经过离子交换、转晶等步骤合成。所制备的Ca‑CHA分子筛具有较强的局域电场，对氙气和氮气的吸附作用极强。Ca‑CHA可从氪氙混合物中选择性吸附氙气从而实现氪氙分离；以及可从氮氧混合物中选择性吸附氮气，用作吸附制氧工艺中的氮气选择性吸附剂。本发明中利用含钙菱沸石Ca‑CHA分离氪氙混合物和氮氧混合物的方法简便，吸附剂成本低，具有较强的工业推广前景。
一种含钙分子筛 ca cha 吸附分离应用

[发明专利]一种氮氧化物甲烷选择催化还原催化剂及其应用方法-CN202110109963.5有效
发明人： 武光军;杨俊;常煜鹏;戴卫理;关乃佳;李兰冬 -专利权人：南开沧州渤海新区绿色化工研究有限公司
申请日： 2021-01-27 - 公布日： 2023-03-03 - 主分类号： B01J29/40 文献下载
摘要：本发明提供一种氮氧化物甲烷选择催化还原催化剂及其应用方法。催化剂以稀土Ce和金属Ga为活性组分，以分子筛(MFI、CHA、BEA)为载体，通过有机酸辅助的浸渍法制备。以甲烷为还原剂，使用上述催化剂可以在富氧条件下将氮氧化物转化为无害的氮气。所述反应条件为：反应温度350‑600℃，氮氧化物浓度100‑2000ppm，甲烷/氮氧化物摩尔比为1～3，反应的体积空速为1000‑100000h‑1。所制备的催化剂不仅具有良好的活性和水热稳定性，还具有制备过程简单易操作、催化寿命长等优点，并且水蒸气对催化剂反应活性的影响可逆，适于大规模工业化应用推广。
一种氧化物甲烷选择催化还原催化剂及其应用方法

[发明专利]一种用于提高甲醇制烯烃反应催化剂循环稳定性和寿命的方法-CN202110783971.8有效
发明人：戴卫理;王畅;杨柳;李兰冬;武光军;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2021-07-12 - 公布日： 2023-02-17 - 主分类号： B01J29/85 文献下载
摘要：本发明公开了一种用于提高甲醇制烯烃反应催化剂循环稳定性和寿命的方法。将分子筛催化剂样品放置于固定床反应器的石英管中，于450℃条件下进行预处理，随后降至400℃通入乙烯或丁烯气体，惰气吹扫掉样品表面吸附的乙烯/丁烯制得预积碳催化剂。预积碳催化剂进行甲醇制烯烃反应，反应过程中甲醇和水共进料或者反应前通入水蒸气处理催化剂，产物通入气相色谱进行实时监测，待催化剂失活后进行再生处理，重新进行甲醇制烯烃反应，每次循环前通入乙烯/丁烯预积碳。本发明提供的提高甲醇制烯烃反应催化剂的循环稳定性和寿命的方法具有，易操作，应用范围广等特点，适用于大规模工业甲醇制烯烃生产之中。
一种用于提高甲醇烯烃反应催化剂循环稳定性寿命方法

[发明专利]一种分子筛催化苯乙炔制备苯基丙烯酮类化合物的方法-CN202011447905.5有效
发明人：李兰冬;张蕴哲;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-12-09 - 公布日： 2023-01-13 - 主分类号： C07C45/00 文献下载
摘要：本发明属于分子筛催化及有机合成领域，公开了一种分子筛催化苯乙炔制备苯基丙烯酮类化合物的方法，所述制备方法为：向小型反应釜中加入苯乙炔类化合物I、醛II、分子筛催化剂，无需添加有机溶剂和其他任何助剂，在30‑90℃加热的条件下搅拌反应0.25‑6h，待反应釜降至室温后，经乙酸乙酯稀释、离心分离催化剂，得到苯基丙烯酮类化合物III。本发明所述分子筛催化剂是硅铝比分别为14、29的H‑beta。所述方法反应流程简单，催化活性及选择性高，可循环使用，环境友好，可以大规模工业化生产。
一种分子筛催化乙炔制备苯基丙烯酮类化合物方法

[发明专利]一种分子筛催化苯乙炔制备苯乙酮类化合物的方法-CN202011447897.4有效
发明人：李兰冬;张蕴哲;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-12-09 - 公布日： 2022-08-30 - 主分类号： C07C45/26 文献下载
摘要：本发明属于分子筛催化及有机合成领域，公开了一种分子筛催化苯乙炔制备苯乙酮类化合物的方法，所述制备方法为：向小型反应釜中加入苯乙炔类化合物I、水、分子筛催化剂，无需添加有机溶剂和其他任何助剂，在50‑90℃加热的条件下搅拌反应0.25‑6h，待反应釜降至室温后，经乙醇稀释、离心分离催化剂，得到苯乙酮类化合物II。本发明所述分子筛催化剂是硅铝比分别为14、25、42、79的H‑ZSM‑5。所述方法无需溶剂，反应过程简单，环境友好，催化活性及选择性高，可循环使用，适合工业化生产。
一种分子筛催化乙炔制备酮类化合物方法

[发明专利]一种铜改性分子筛催化剂制备方法及其应用-CN202110208763.5在审
发明人：李兰冬;王玉;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2021-02-24 - 公布日： 2021-06-18 - 主分类号： B01J29/85 文献下载
摘要：本发明公开了一种应用于甲烷选择氧化制备甲醇的铜改性分子筛催化剂的制备方法，包括将一定量的分子筛催化剂样品放置于固定床反应器的石英管中，通入惰气并于500℃条件下进行预处理。降至反应温度，向固定床反应器装置中通入一定比例的甲烷、水蒸气、氧气的反应气体混合物，在200～400℃之间进行反应，产物连入气相色谱仪分析检测，优选地，甲醇选择性为93％，产率为184mol/kgcat/h。本发明所述的铜改性分子筛催化剂是利用一步法原位合成,控制负载金属铜含量梯度变化的Cu/SAPO‑34。本发明所得分子筛催化剂具有合成过程简单、水热稳定性好、催化性能优异的特点。应用于甲烷氧化制备甲醇可实现甲醇的连续生产，反应工艺简单，过程绿色经济，甲醇收率高，工业应用价值高。
一种改性分子筛催化剂制备方法及其应用

[发明专利]一种MFI分子筛纳米片的合成方法-CN202011561209.7在审
发明人： 武光军;邰文姝;代卫炯;戴卫理;关乃佳;李兰冬 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-12-25 - 公布日： 2021-04-09 - 主分类号： C01B39/40 文献下载
摘要：本发明公开了一种MFI分子筛纳米片的合成方法。该方法以少量模板剂、硅源以及铝源为原料进行水热合成，其特征在于，先将模板剂、硅源和一定量的水搅拌均匀，随后选择性加入铝源，调节体系pH值，并在40‑100℃条件下搅拌预晶化1‑50小时后，再在80‑150℃下晶化1‑10天；晶化完成后，反应釜先冷却至室温，然后对产物进行抽滤/离心、洗涤、烘干。该方法合成温度低，合成压力小，无需使用含氟试剂，产率超过80％，且纳米片厚度可以通过体系的pH值和模板剂用量进行调控。本发明合成的MFI分子筛纳米片的结晶度较高，厚度可控，低温低压条件更节约了合成能耗，有利于工业放大生产，具有较强的工业推广前景。
一种 mfi 分子筛纳米合成方法

[发明专利]一种杂原子MFI分子筛纳米片的制备方法-CN202011563963.4在审
发明人： 武光军;代卫炯;邰文姝;戴卫理;关乃佳;李兰冬 -专利权人：南开大学
申请日： 2020-12-25 - 公布日： 2021-04-09 - 主分类号： C01B39/06 文献下载
摘要：本发明公开了一种杂原子MFI分子筛纳米片的制备方法。该方法的特征在于：先将一定量的有机模板剂、硅源和一定量的水搅拌水解，然后加入含杂原子的前驱体并在25～90℃条件下老化1～100小时，再通过添加一定量的酸性试剂调节合成体系的pH值，继续在25～90℃条件下搅拌1～12小时，最后在80～180℃下完成晶化，得到厚度为20～300nm的纳米片。该制备方法步骤简单，产品收率高，结晶度可达90％以上，特别是晶化过程可以在低于100℃的低温常压下完成。同时，该方法通过老化和合成体系pH值的控制，能够在20～300nm范围内有效调控杂原子MFI分子筛纳米片的厚度。此外，较低的pH值还能有效的避免骨架外杂原子的生成。
一种原子 mfi 分子筛纳米制备方法

[发明专利]锡掺杂的MFI结构沸石分子筛的合成方法和应用-CN201711314141.0有效
发明人：李兰冬;袁恩辉;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2017-12-12 - 公布日： 2020-11-27 - 主分类号： B01J29/40 文献下载
摘要：本发明涉及一种锡掺杂的MFI结构沸石分子筛的合成方法和应用。合成方法为依次将硅源，氢氧化钠，四丙基氢氧化铵，水，铝源混合搅拌均匀形成凝胶状，再将乙二胺四乙酸二钠和柠檬酸钠与可溶性锡盐的水溶液的混合液加入上述凝胶中，充分搅拌后，转入不锈钢聚四氟乙烯水热高压反应釜中，在恒温烘箱中晶化数天后，自然冷却至室温，抽滤，去离子水洗涤三次，在80℃恒温干燥箱中干燥12‑16小时，然后在550‑600℃马弗炉中焙烧4‑6h，再利用质量分数为6%的NH4Cl溶液交换三次，再在550‑600℃马弗炉中焙烧4‑6h即得到最终产品。本发明可以制得结晶度高，形貌规整的Sn‑MFI和Sn‑Al‑MFI沸石分子筛。该方法制备工艺简单，重复性好，易于大规模应用。
掺杂 mfi 结构分子筛合成方法应用

[发明专利]用于甲烷选择性催化还原分子筛催化剂及其合成方法-CN201711315106.0有效
发明人：李兰冬;杨俊;武光军;戴卫理;关乃佳 -专利权人：南开大学
申请日： 2017-12-12 - 公布日： 2020-10-27 - 主分类号： B01J29/78 文献下载
摘要：本发明涉及一种用于甲烷选择性催化还原（CH4‑SCR）分子筛催化剂及其合成方法，具体是双金属分子筛Cr‑In/H‑SSZ‑13和Ru‑In/H‑SSZ‑13的合成及在甲烷选择性催化还原（CH4‑SCR）中的应用。通过浸渍方法合成，再经过Ar焙烧，H2还原，O2氧化处理得到热力学稳定的双金属催化剂。在Cr‑In或者Ru‑In的协同作用下，在脱硝反应中表现出高活性和稳定性，并且催化剂制备过程简单易操作，反应寿命长达72 h，且活性基本保持不变，可以在工业中大规模应用。
用于甲烷选择性催化还原分子筛催化剂及其合成方法

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