[发明专利]一种具有CHA结构的磷酸硅铝分子筛及其合成方法

权利要求书

1.一种SAPO-34分子筛，其特征在于其无水化学组成可表示为：mSDA·(Si_xAl_yP_z)O₂，其中：

SDA为存在于分子筛微孔中的模板剂；

SDA为具有(CH₃)₂NRN(CH₃)₂结构的有机胺，R为含有2到5个碳原子的饱和直链或支链烃基；

m代表每摩尔(Si_xAl_yP_z)O₂对应模板剂的摩尔数，m＝0.08～0.3；

x、y、z分别表示Si、Al、P的摩尔分数，其范围分别是x＝0.01～0.60，y＝0.2～0.60，z＝0.2～0.60，且x+y+z＝1。

2.根据权利要求1所述的SAPO-34分子筛，其特征在于，分子筛晶体表面轻微富硅，外表面硅含量与晶体的体相硅含量之比在1.50～1.01，优选为1.42～1.02，更优选为1.35～1.03，更加优选为1.30～1.03，其中硅含量为Si/(Si+Al+P)的摩尔比。

3.根据权利要求1所述的SAPO-34分子筛，其特征在于，所述模板剂SDA为N，N，N’，N’-四甲基乙二胺、N，N，N’，N’-四甲基丙二胺、N，N，N’，N’-四甲基丁二胺、N，N，N’，N’-四甲基戊二胺、N，N，N’，N’-四甲基-1，2-丙二胺、N，N，N’，N’-四甲基-1，3-丁二胺、N，N，N’，N’-四甲基-1，4-戊二胺中的一种或任意几种的混合物。

4.根据权利要求1所述的SAPO-34分子筛，其特征在于，硅在该CHA结构的分子筛晶体中从核到壳含量递增是均匀的。

5.根据权利要求1所述的SAPO-34分子筛，其特征在于，硅在该CHA结构的分子筛晶体中从核到壳含量递增是不均匀的。

6.一种合成权利要求1所述分子筛的方法，所述方法包括以下步骤：

a)将硅源、铝源、磷源、去离子水和SDA混合，形成具有如下摩尔配比的初始凝胶混合物：

SiO₂/Al₂O₃＝0.01～1；

P₂O₅/Al₂O₃＝0.5～1.5；

H₂O/Al₂O₃＝1～19；

SDA/A1₂O₃＝5～30；

SDA/H₂O＝0.27～30

其中SDA为具有(CH₃)₂NRN(CH₃)₂结构的有机胺，R为含有2到5个碳原子的饱和直链或支链烃基；

b)将步骤a)所得初始凝胶混合物装入合成釜，密闭，升温到170～220℃在自生压力下晶化0.5～48h；

c)待晶化完全后，固体产物经离心分离，用去离子水洗涤至中性，干燥后即得到SAPO-34分子筛。

7.按照权利要求6所述的方法，其特征在于，所述步骤a)初始凝胶混合物中的硅源为硅溶胶、活性二氧化硅、正硅酸酯、偏高岭土中的一种或任意几种的混合物；铝源为铝盐、活性氧化铝、烷氧基铝、偏高岭土中的一种或任意几种的混合物；磷源为正磷酸、磷酸氢铵、磷酸二氢铵、有机磷化物或磷氧化物中的一种或任意几种的混合物。

8.按照权利要求6所述的方法，其特征在于，所述步骤a)初始凝胶混合物中有机胺SDA与水的摩尔比例为SDA/H₂O＝0.5～30，优选为1.0～30。

9.按照权利要求6所述的方法，其特征在于，所述步骤a)初始凝胶混合物中SDA与Al₂O₃的摩尔比例为SDA/Al₂O₃＝7.0～30。