[发明专利]氮掺杂石墨烯的制备方法

说明书

【技术领域】

本发明涉及一种氮掺杂石墨烯的制备方法。

【背景技术】

石墨烯由于其独特的二维单分子层结构和优异的物理性质(高的理论比表面积、高电导率、高机械性能等)，自2004年制备出以来受到来自各个领域的广泛关注。它的出现对材料领域产生巨大的影响，同时也给材料科研工作者带来了非常大的机遇和挑战，相信在未来的几年中它会给材料领域带来一次变革，也给人们的生活带来许多性能优异的产品。由于石墨烯是单分子层，其理论容量可达2630m²/g，在锂离子电池和超级电容器电极材料中具有广泛的应用前景。其中氮掺杂石墨烯由于氮的掺入(氮取代石墨烯上的碳原子)，在氮掺杂石墨烯上会形成较多悬挂键，而悬挂键非常有利于提高储能性能(ACS Nano，VOL 5，NO 7，5463-6471，2011)，而且氮含量越高，形成悬挂键的数量越多，因而越有利于储能。但根据目前的报道，石墨烯中氮掺入量有限，这极大地限制了储能性能的提高。

【发明内容】

基于此，有必要提供一种氮含量较高的氮掺杂石墨烯的制备方法。

一种氮掺杂石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将氧化石墨与尿素混合，得到混合物；

将所述混合物置于惰性气体与氨气的混合气体氛围下，以5～15℃/分钟的升温速率加热至800～1100℃，保温0.5～2小时，冷却至室温；及

将反应后的混合物依次用盐酸和去离子水洗涤，干燥，得到氮掺杂石墨烯。

在一个实施例中，氧化石墨采用如下方法制得：

将石墨加入浓硫酸和浓硝酸的混合溶液中，在冰水混合浴中搅拌，之后再往混合溶液中加入高锰酸钾，对石墨进行氧化，接着将混合溶液加热至70～95℃保温，对石墨进一步进行氧化，最后加入过氧化氢除去高锰酸钾，抽滤，用稀盐酸和去离子水对固体物进行反复洗涤，干燥，得到氧化石墨。

在一个实施例中，所述浓硫酸与浓硝酸的体积比为90～95∶20～30。

在一个实施例中，所述石墨和高锰酸钾的质量比为1∶3～10。

在一个实施例中，所述石墨为纯度为99.5％的石墨。

在一个实施例中，将所述氧化石墨与尿素混合的步骤为：将尿素完全溶解到去离子水中，然后按照氧化石墨∶尿素等于1∶1～1∶4的质量比加入氧化石墨，充分搅拌至混合均匀，然后在50～100℃的温度下干燥8～24小时。

在一个实施例中，所述尿素在去离子水中的浓度为0.25～0.5g/ml。

在一个实施例中，所述惰性气体的流量为5～20ml/分钟，所述氨气的流量为20～40ml/分钟。

在一个实施例中，所述惰性气体为氩气。

在一个实施例中，将反应后的混合物依次用盐酸和去离子水洗涤，干燥的步骤为：将反应后的混合物置于质量分数为3～5％的盐酸溶液中，搅拌、抽滤，重复两次，然后将所得产物置于去离子水中，搅拌、抽滤，最后将固体产物置于80～120℃烘箱中干燥10～15小时。

在上述制备方法的过程中，尿素的作用为提供较多含氮化合物，并且这些化合物与氧化石墨烯上的含氧官能团具有较高的反应活性，这种反应活性比氨气和含氧官能团的反应活性要高很多，因此能够制备出含氮量较高的氮掺杂石墨烯。

【附图说明】

图1为一实施方式的氮掺杂石墨烯的制备方法流程图。

【具体实施方式】

为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以很多不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。

请参阅图1，一实施方式的氮掺杂石墨烯的制备方法包括如下步骤。

步骤S101，以石墨为原料，优选的，用纯度为99.5％的石墨为原料制备氧化石墨。

将石墨加入浓硫酸和浓硝酸的混合溶液中，在冰水混合浴中搅拌，之后再往混合溶液中加入高锰酸钾，对石墨进行氧化，接着将混合溶液加热至70～95℃保温，对石墨进一步进行氧化，最后加入过氧化氢除去高锰酸钾，抽滤，用稀盐酸和去离子水对固体物进行反复洗涤，干燥，得到氧化石墨。其中，所述浓硫酸与浓硝酸的体积比为90～95∶20～30。所述石墨和高锰酸钾的质量比为1∶3～10。

步骤S102，将所述氧化石墨与尿素混合，得到混合物。