[发明专利]一种催化木质素氧化解聚的方法在审

专利信息
申请号: 202310389845.3 申请日: 2023-04-13
公开(公告)号: CN116410062A 公开(公告)日: 2023-07-11
发明(设计)人: 赵丽;程榆;毛海平;沈飞;田东;黄梅;何劲松;邹建美;雷永佳;方德新;刘燕 申请(专利权)人: 四川农业大学
主分类号: C07C37/58 分类号: C07C37/58;C07C39/04;C07C51/23;C07C63/06;C07C67/42;C07C69/78;B01J27/24
代理公司: 成都初阳知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 51305 代理人: 李春芳
地址: 625099 四*** 国省代码: 四川;51
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摘要:
搜索关键词: 一种 催化 木质素 氧化 解聚 方法
【权利要求书】:

1.一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:包括在氧气气氛中,将多相非贵金属固体催化剂与木质素底物反应,催化氧化解聚木质素得到含氧芳香化合物单体;

其中,所述非贵金属固体催化剂为负载型催化剂,包括氮掺杂碳载体和非贵过渡金属氧化物;

所述木质素包括β-O-4模型化合物2-苯氧基-1-苯乙醇;

所述芳香化合物单体为苯酚、苯甲酸和苯甲酸甲酯中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述反应在高压反应釜中进行,所述反应条件为:反应温度60~220℃,最佳温度为100~180℃;反应时间为2~36h,最佳反应时间为4~24h;反应压力为0.1~10MPa,最佳反应压力为0.5~5.0MPa。

3.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述氮掺杂碳载体中氮含量为0.5~5wt%。

4.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述催化剂与木质素底物摩尔比为1:3~1:30。

5.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述反应于液相中进行,所述溶剂为甲醇、水、乙腈、N,N-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜中的任意一种。

6.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述非贵过渡金属氧化物为氧化钴、氧化钒、氧化铜、氧化铁、氧化锰中的一种或两种,所述非贵过渡金属氧化物的质量含量为0.5~10%。

7.根据权利要求1所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述负载型催化剂的制备方法具体包括以下步骤:

S1:将含氮单体、共聚单体和交联剂在1,2-二氯乙烷溶剂中,在无水氯化铁的作用下聚合合成含氮有机聚合物前驱体,聚合温度为25~140℃,聚合时间为12~48h,混合组分的摩尔比例为1(含氮单体+共聚单体):2~4交联剂:4~8氯化铁:5~50 1,2-二氯乙烷;

S2:甲醇洗涤和索氏提取制备的固体聚合物,洗去未聚合完全的单体和氯化铁,索氏提取温度60~100℃,提取时间8~24h,固体60~120℃烘干;

S3:将0.1g金属盐置于50mL乙醇溶液中,搅拌30min,加入金属盐质量5~20倍的有机聚合物,继续常温搅拌24h,旋蒸除去溶剂,80~120℃烘干得有机聚合物-金属盐复合物;

S4:将复合物置于管式炉中,N2惰性焙烧,升温速率5~25℃/min,焙烧温度500~1000℃,焙烧时间2~6h,得到氮掺杂碳负载过渡金属氧化物催化剂。

8.根据权利要求7所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述交联剂为二甲氧基甲烷、1,4-二甲氧基苯和1,4-对二氯苄中的任意一种。

9.根据权利要求7所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述含氮单体为1,10-菲啰啉、2,2-联吡啶、8-羟基喹啉、吡啶、嘧啶和1,3,5-三嗪中的至少一种。

10.根据权利要求7所述的一种催化木质素氧化解聚的方法,其特征在于:所述共聚单体为苯或甲苯中的任意一种。

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