[发明专利]一种石墨炔/聚N,N-二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极及其制备方法和用途

说明书

本申请提供了一种石墨炔/聚N,N‑二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极的制备方法和用途，采用本申请提供的制备方法制备石墨炔/聚N,N‑二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极以苯肼为环境污染分子活性探针，石墨炔/聚N,N‑二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极表现出pH、温度、盐敏感的电化学响应，并展现出了开关的性质。进一步地，将石墨炔/聚N,N‑二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极与苯肼分子电催化相结合，并通过利用外界环境的各种刺激因素变化，控制和调节苯肼的电化学催化氧化，从而实现对苯肼的监测和控制以及逻辑门体系构建。

技术领域

本申请涉及水凝胶薄膜技术领域，特别是涉及一种石墨炔/聚N,N-二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极及其制备方法和用途。

背景技术

苯肼是制药工业的重要原料，广泛用作抗结核和抗高血压药物。此外，它还是生产各种有用化学品(摄影化学品)和农用化学品(农药)的化学中间体。但苯肼有毒，作为一种代表性的肼类衍生物是众所周知的肝毒性代谢物。由于泄漏或未经处理的工业废水而释放的苯肼会对环境生态系统以及人类和动物造成严重的有害影响。许多研究将苯肼归类为致癌、神经毒性和诱变物质，这是由于苯肼即使在低浓度下接触也能使人体出现皮肤刺激、溶血性贫血、皮炎、肾和肝损伤等症状。因此，开发一种快速检测环境中苯肼水平并采取措施将其控制在允许的限度以下的技术手段具有现实意义。

近年来，外部刺激诱导电化学活性分子探针的可切换电催化引起了越来越多的兴趣，它不仅可以可控生物电子设备，还可以为信息储存、信号放大和转换提供基础。布尔逻辑门之所以叫“门”，是因为它能通过二进制代码控制电流的路径，组成不同的数字电路。逻辑门作为一种工具性科学，它的快速发展为生物传感器、环境污染物传感器、药物递送与药物释放的元子器件的构建以及逻辑门网络平台的发展提打下夯实基础。随着各种化学物质(如有机化合物、重金属离子、酚类等)不断被丢弃到环境中。这些化学污染物由于其毒性属性、生物积累和难降解性，对生态系统和公众健康的安全均具有高度危险。因此，相关环境污染物电化学研究引起了研究者的广泛关注。而其中一个很大的挑战就是发展以环境污染物的电化学为基础的可调控的生物电催化和其逻辑门。

目前，苯肼检测依赖于大型仪器检测，如气相色谱法和分光光度计法，虽然检测检测限低、检测范围较宽但是其解决方法繁琐、操作困难、价格昂贵、无法做到实时监测，电化学逻辑门系统监测体系可以很好的解决以上问题，但是电化学逻辑门系统输入输出信号数量的增加，逻辑门系统的复杂性的丰富与完善，多输出信号的同时检测是难以实现的。

发明内容

本申请的目的在于提供一种石墨炔/聚N,N-二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极(GDY/PDEA水凝胶薄膜电极)及其制备方法和用途，用以实时检测环境中的苯肼。具体技术方案如下：

本申请第一方面提供了一种石墨炔/聚N,N-二乙基丙烯酰胺水凝胶薄膜电极的制备方法，其包括以下步骤：

(1)将石墨炔(GDY)、全氟磺酸基聚合物(Nafion)溶液溶于溶剂中，超声分散20-40min，得到GDY悬浊液；

其中，所述Nafion溶液的浓度为4-6vol％，所述溶剂选自乙醇与水的混合溶剂、无水乙醇、氯仿或甲苯；所述Nafion溶液与所述溶剂的体积比为1：10；所述石墨炔的终浓度为0.1-0.3mg/mL；

(2)将所述GDY悬浊液滴涂于热解石墨(PG)电极表面，干燥后得到GDY/PG电极；

(3)在所述GDY/PG电极表面滴涂预凝胶溶液，在氮气氛围下10-30min，得到GDY/PDEA水凝胶薄膜电极；

其中，所述预凝胶溶液包括N,N-二乙基丙烯酰胺(DEA)单体、引发剂、交联剂、促进剂；所述DEA单体浓度为0.3-0.6mol/L；所述引发剂选自0.3-0.6mg/mL过硫酸钠，所述交联剂选自1-2mg/mL N,N’-亚甲基双丙烯酰胺，所述促进剂选自0.3-0.6mg/mL N,N,N’,N’-四甲基乙二酰胺。