[发明专利]负载镁单原子的碳基材料及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种负载镁单原子的碳基材料及其制备方法与应用。所述制备方法包括使包含碳源及络合剂、镁源、模板剂的混合反应体系进行反应，制得碳基材料前驱体，以及对所述碳基材料前驱体进行煅烧、水洗处理，制得负载镁单原子的碳基材料。本发明提供的负载镁单原子的碳基材料的制备方法简单，原料易得，产物结构明确且稳定，能够高效催化二电子氧气还原反应生成过氧化氢，尤其是在高过电位的加持下有良好的选择性，是一种电压窗口较宽、高效、环保的非均相催化剂。

技术领域

本发明属于催化技术领域，涉及一种负载镁单原子的碳基材料及其制备方法与应用，尤其涉及一种在电解池中发生的二电子氧气还原反应选择性生成过氧化氢且在施加较高的过电位时仍具有较高反应活性、反应选择性的负载镁单原子的碳基催化剂及其制备方法与应用。

背景技术

过氧化氢又名双氧水(H₂O₂)，是一种非常重要的环境友好型化学品，近年来在各种应用中的需求迅速增长，目前工业上采用蒽醌法来大规模生产过氧化氢，这个多步骤的过程能耗高、污染严重并且需要大型的生产设备，同时，高浓度的H₂O₂不稳定容易分解，其运输过程中存在极大的安全隐患。电催化二电子氧还原反应(2e-ORR)作为一种低成本、小规模、分布式、绿色环保的制备H₂O₂的替代技术引起了越来越多的关注。

氧气分子可以在水溶液中通过4e-途径还原为H₂O，也可以通过2e-途径还原为H₂O₂。开发高效2e-ORR催化剂的关键在于反应催化中心与反应中间体OOH*的适当的结合强度。过强的相互作用会导致OOH*脱附困难，更加倾向于4e-路径生成H₂O，而过弱的相互作用会导致活性下降甚至无法产生H₂O₂。因此，理想的2e-催化剂应该具有合适的电子结构以能够拥有合适的OOH*与催化活性位之间的吸/脱附强度，拥有良好的活性的同时也拥有优秀的选择性和稳定性。

在传统的电催化剂催化氧气发生二电子还原生成双氧水的过程中，通常存在的问题是在施加较高的过电位，即体系通过较大的电流密度时，二电子和四电子的竞争会向四电子生成H₂O的方向偏移，过氧化氢的选择性会有较大程度的降低，致使可选用的电压窗口较窄，体系内的电流密度较小，无法实现在较大的电流密度下高选择性的生成H₂O₂。因此，开发一种在高过电位下仍然具有高选择性的电催化剂是亟待解决的问题。

发明内容

本发明的主要目的在于提供一种负载镁单原子的碳基材料及其制备方法与应用，以克服现有技术的不足。

为实现前述发明目的，本发明采用的技术方案包括：

本发明提供了一种负载镁单原子的碳基材料的制备方法，其包括：

使包含碳源及络合剂、镁源、模板剂的混合反应体系进行反应，制得碳基材料前驱体。

对所述碳基材料前驱体进行煅烧、水洗处理，制得负载镁单原子的碳基材料。

本发明的另一目的在于提供了由上述制备方法制得的负载镁单原子的碳基材料。

本发明还提供了所述负载镁单原子的碳基材料作为催化剂在制备过氧化氢的反应中的应用。

此外，本发明还提供了一种电催化氧还原生成过氧化氢的催化剂，其包括所述负载镁单原子的碳基材料。

与现有技术相比，本发明的有益效果至少在于：

1)本发明提供的负载镁单原子的碳基材料，不含有贵金属，使用廉价无毒的单宁酸、蔗糖取代乙酰丙酮等昂贵的化合物，显著降低了催化剂的制备成本。