[发明专利]一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂及制备方法

权利要求书

1.一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂，其特征在于：单原子催化剂为电催化材料包括以MWCNTs为导电主体，通过g-C₃N₄补充MWCNTs的氮含量作为氮源用于锚定金属锌；在多壁碳纳米管上设计合成高密度五配位的新构型Zn基单原子催化剂，且ZnN₅构型在CO₂还原反应过程中处于振动状态。

2.根据权利要求1所述的一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂，其特征在于：是由同一平面含有四个吡啶氮和轴向含有一个吡咯氮的Zn原子组成；Zn具有原子较大的原子半径以及Zn受轴向吡咯氮的牵引，使Zn原子处于四个吡啶N共平面的凹面内。

3.根据权利要求1所述的一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂，其特征在于：所述通过ICP测试，中金属含量达到0.54 wt％，在球差电镜中呈现出高密度单原子。

4.根据权利要求1所述的一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂，其特征在于：所述ZnN₅构型在CO₂还原反应过程中处于振动状态，具体为：ZnN₅构型中Zn原子处于四个吡啶N共平面的凹面内，削弱Zn原子作为活性位点与CO₂相结合的功能；在整个CO₂RR反应过程中，ZnN₅呈现结构振动的特殊状态，特殊状态即金属Zn与吡啶氮、吡咯氮不断成键与断键，使得N活性位点的暴露，实现在单原子催化剂中活性位点从金属中心向配位原子的转移。

5.一种根据权利要求1所述的用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂的制备方法，其特征在于：

(1)预先合成一定量的g-C₃N₄，然后在水溶液中加入g-C₃N₄和MWCNTs通过超声、搅拌复合获取MWCNTs/g-C₃N₄；

(2)再将MWCNTs/g-C₃N₄与锌粉按照一定比例物理研磨混合后进行煅烧，以获取具有ZnN₅构型的目标单原子分散催化剂

6.一种根据权利要求1所述的用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂的应用，电催化材料应用于电催化CO₂还原制备CO。

7.根据权利要求1所述的一种用于电催化二氧化碳还原的单原子催化剂的应用，电催化材料应用于电催化CO₂还原制备CO，具体为：

材料具有ZnN₅构型，在反应过程中通过金属Zn与吡啶氮、吡咯氮不断成键与断键即中间Zn金属的振动拉扯，实现两种类型的N活性位点暴露；其中：在-0.67V～-1.07V vs.RHE，其一氧化碳法拉第效率(FE_CO)90％；在-0.77V以及-0.87V(vs.RHE)时一氧化碳法拉第效率接近100％，呈现优异的eCO₂RR性能。