[发明专利]一种全陶瓷包覆燃料及制备方法

说明书

本发明公开了一种全陶瓷包覆燃料及制备方法，以基体陶瓷颗粒和弥散燃料颗粒为原料制备混合粉体；以混合粉体为原料依次经凝胶注模工艺和烧结工艺处理获得全陶瓷包覆燃料；混合粉体中，弥散燃料颗粒的含量为40vol％‑50vol％。本发明通过近净成型/高温烧结的方法，有效减少陶瓷燃料元件的加工量，解决复杂结构燃料元件制备的难题。

技术领域

本发明涉及弥散燃料技术领域，具体涉及陶瓷燃料的成型及制备领域，更具体是应用于核反应堆的全陶瓷包覆弥散燃料及制备方法。

背景技术

提高燃料对裂变产物的包容能力以及燃料完整性是提高反应堆安全的重要途径。现役的UO₂燃料芯块对裂变产物包容能力较差，在正常运行温度梯度下容易发生开裂，并与包壳材料发生非典型性相互作用，致使燃料棒破损，放射性物质泄漏。福岛核事故后国际核燃料领域提出了以改善核燃料在严苛环境下保持结构完整性能力为目标的核电燃料发展方向。

为提高燃料包容裂变产物能力，国际上设计出全陶瓷包覆弥散燃料。它是将将疏松热解碳、致密热解碳(IPyC、OPyC)、SiC等多层结构包覆在燃料核芯表面形成燃料颗粒(TRISO颗粒)，而后弥散于外部SiC基体内，最终形成全陶瓷包覆弥散燃料。相比于传统UO₂陶瓷燃料而言，全陶瓷包覆弥散燃料具有：第一，热导率高。辐照后全陶瓷包覆弥散燃料的热导率依然可达UO₂燃料的两倍。第二、断裂韧性好，芯块有较好的抗开裂能力。SiC基体具有较高的断裂韧性，可以有效阻止裂纹扩展。第三、优良的裂变产物包容能力。多重包覆结构以及SiC基体材料有效的阻止了放射性裂变产物的释放。第四、优良的辐照稳定性。SiC基体材料的抗辐照肿胀能力强，全陶瓷包覆弥散燃料辐照变形小。

此外，由于全陶瓷包覆弥散燃料中SiC基体材料优良的性能，例如优良的抗高温氧化性能、抗烧蚀性能、高熔点以及较高的高温强度等，使得SiC基体兼具了包壳和结构材料的特性，这就使得全陶瓷包覆弥散燃料在超高温反应堆中具有广泛的应用前景。而超高温反应堆要求全陶瓷包覆弥散燃料芯块的结构复杂、TRISO颗粒含量高、基体致密性高。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是：目前制备弥散燃料的方法，不适用于制备结构复杂的全陶瓷包覆弥散燃料，本发明提供了解决上述问题的一种全陶瓷包覆燃料及制备方法。

本发明通过下述技术方案实现：

一种全陶瓷包覆燃料的制备方法，以基体陶瓷颗粒和弥散燃料颗粒为原料制备混合粉体；以混合粉体为原料依次经凝胶注模工艺和烧结工艺处理获得全陶瓷包覆燃料；混合粉体中，弥散燃料颗粒的含量为40vol％-50vol％。高弥散燃料颗粒含量，有利于提高燃料元件铀装量，进而保证燃料元件使用寿期，提高其经济性，但是弥散燃料颗粒含量过高，会导致致密化困难，基体致密化低，燃料元件强度差，运行温度高，降低了燃料元件的安全性能。混合粉体中，弥散燃料颗粒的含量更优选为45vol％-50vol％。

制备混合粉体，优选采用行星球磨的方式混合，球磨介质为无水乙醇，混料球为SiC球(基体陶瓷颗粒为SiC颗粒)；设计球料比为1:10，混合时间为2h-4h，之后将混合粉体倒出，在60℃空气环境中干燥2h获得均匀混合粉体。

进一步可选地，所述混合粉体中还加入烧结助剂。

在混粉过程中加入烧结助剂，有利于烧结助剂分散，同时，加入的烧结助剂可以提高基体材料烧结致密度，有利于提高燃料元件强度和热导率。

进一步可选地，所述烧结助剂采用Al₂O₃和Y₂O₃的混合物；更优选，Al₂O₃和Y₂O₃按摩尔比值为1.5～3混合作为烧结助剂。