[发明专利]自组装仿纤维独石结构的高导热复合材料的制备方法

说明书

本发明公开了一种自组装仿纤维独石结构的高导热复合材料的制备方法，具体为：通过硼酸与三聚氰胺组成的前驱体溶液在电压及冷冻条件下形成纤维自组装取向排布，经煅烧及涂覆处理后压制获得了仿纤维独石结构的复合材料。本发明制备的仿纤维独石结构的高导热复合材料，充分利用了前驱体溶液在外部电压、冷冻条件的自组装行为，有效调节前驱体纤维的取向排布，在煅烧及涂覆处理后纤维形成内芯外壳的结构，通过平行纤维轴向压制处理制备出具有较短的导热路径，能够快速将热量传递的高导热且兼具良好力学性能的仿纤维独石结构复合材料，在航空航天、导热绝缘等领域有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于导热复合材料技术领域，涉及一种自组装仿纤维独石结构的高导热复合材料的制备方法。

背景技术

氮化硼(BN)是一种新型功能材料，具有耐高温、热导率大、绝缘性好、比表面积高和化学稳定性优异等特点，广泛应用于航空航天、导热绝缘、能源储存、催化吸附等领域。其热导率位于300-2000W/(m·K)之间，略低于石墨烯的热导率(1500-2500W/(m·K))，但电阻值可达2*10⁹Ω，是制备兼具导热和绝缘性能复合材料的理想填料。导热过程与导电过程类似，其导热性好坏取决于复合材料内部是否存在导热通路或导热链。众所周知，提高导热通路的数量，增大提料的堆砌密度，可以使得填料颗粒易于相互接触而形成导热通路，从而改善聚合物导热性能。然而，高的填料密度导致BN在基体中难以分散，使得复合材料的力学性能急剧下降。因此，在保证力学性能的基础上制备出具有高导热性能的复合材料是十分必要的。

纤维独石结构是纤维状的胞体按一定方式排布，有相对较薄的胞界面分隔并集合成一个块体。这种特殊的结构可使材料断裂时裂纹发生偏转、增殖、横向扩展等，进而使裂纹钝化，从而提高材料的断裂韧性和断裂功。然而，目前纤维独石结构通常需要将纤维进行机械铺排，这对于尺寸较小的纤维是极其不利的。如果能使得纤维在形成过程中自组装取向排布，进而制备出仿纤维独石结构的复合材料，将不仅有利于提升材料的导热性能，还能提高其力学性能。因此，如何自组装制备出仿纤维独石结构的高导热复合材料将是解决问题的关键。

中国专利《一种类蜂窝状高导热材料的制备方法》(申请号：CN201910696122.1，授权号：CN110421958B，公告日：2021.09.10)公开了一种类蜂窝状高导热材料的制备方法，通过静电纺丝后浸渍包覆BN纳米片，再经纳米银全覆盖处理后叠层热压制备了类蜂窝状高导热复合材料。该方法充分利用BN极高的面内热导率，通过纳米银连接构建导热通路，并叠层热压降低纤维孔隙以降低界面热阻，制备的类蜂窝状高导热复合材料具有高的导热率。然而该方法制备工艺复杂，纤维表面的导热路径难以完全贯通，对于复合材料的力学性能影响较小。

中国专利《一种仿生纤维独石结构氮化硼高温自润滑材料及其制备方法》(申请号：CN202110458373.3，授权号：CN113511913A，公开日：2021.04.27)公开了一种仿生纤维独石结构氮化硼高温自润滑材料，由c-BN作为纤维胞体，同种不同相的h-BN作为界面层，其中c-BN纤维胞体发挥其高承载作用，提高材料的强度；h-BN弱界面润滑相起到润滑效果，提高材料的韧性及服役可靠性。该方法提升了材料的力学性能，但制备工艺较为复杂，对于材料的导热性能影响不大。

中国专利《一种定向导热耐磨复合制动材料的制备方法》(申请号：CN202010244809.4，授权号：CN111365393B，公告日：2021.09.10)公开了一种定向导热耐磨复合制动材料的制备方法，通过配制耐磨陶瓷浆料，制备定向排列BN纤维圆筒后获得定向导热耐磨复合制动材料。在保证材料耐磨性能的同时提高其定向导热性能，在制动过程中可以快速将产生的热量迅速沿着三层导热通道定向导出。然而该方法通过预留孔道填充导热填料，制备工艺复杂，操作难度较高，并且该结构难以提升复合材料的力学性能。