[发明专利]一种基于二甲苯异构体分离的HTCS和机器学习协同方法

说明书

本发明公开了一种基于二甲苯异构体分离的HTCS和机器学习协同方法，其包括如下步骤：S1、通过几何分析和分子模拟对4764个可计算的CoRE‑MOF的几何描述符进行计算，对选取的1502个MOF进行二甲苯异构体的吸附模拟；S2、使用两种机器学习方法，分析1502个MOF吸附的结构‑性能关系；S3、应用粒子群优化，加速两种机器学习方法的最优预测，分析和优化对二甲苯的吸附容量和对二甲苯对邻、间二甲苯的选择性的权重，提高机器学习预测精度；S4、在六个不同的MOF数据集中对每个描述符对于分离的重要性进行评估；S5、根据机器学习的结果，对关键的描述符进行分析，结合MOF框架灵活性筛选出最优MOF。

技术领域

本发明涉及计算化学与纳米复合催化材料技术领域，具体涉及一种基于二甲苯异构体分离的HTCS和机器学习协同方法。

背景技术

二甲苯是通过原油催化重整生产的，年用量达数百万吨。它有三种异构体，即对、邻和间二甲苯，每种异构体都是制造各种高附加值化学品和聚合物的重要原料。特别是，对二甲苯是最理想的用于生产聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酯纤维和合成树脂的。另一方面，邻二甲苯是邻苯二甲酸酐和增塑剂的常见前体；间二甲苯主要用于间苯二甲酸的合成，间苯二甲酸又用于PET树脂的共混。这三种异构体在催化重整后以混合物形式存在，因此将它们分离是很重要的。然而，它们的分离具有挑战性，因为它们具有相同的分子量，相似的分子尺寸和热物理性质。目前，它们通过结晶或模拟移动床吸附来分离。

开发用于二甲苯分离的先进材料方面已经付出了相当大的努力。在过去的二十年中，金属有机框架(MOF)已成为一种特殊的多孔材料家族。MOF的多样性和多重性程度比任何其他类型的多孔材料都要广泛得多。有趣的是，MOF中的晶体结构，表面积和孔径可以以合理的方式进行调整。因此，MOF在分离、催化、传感等许多潜在应用中引起了广泛关注，尤其是在吸附分离方面，包括CO₂捕获、O₂净化、轻烃的分离、惰性气体的分离、用于能源的气体的储存以及一些气态空气污染物的去除。

在以往的研究中，只有少数的实验和计算研究用于二甲苯分离的MOF上，而只有一项高通量计算筛选研究用于二甲苯的分离。随着被合成的MOF数量不断增加，从庞大的MOF数据库中发现对于不同组分气体具有高性能的MOF成为了一个巨大的挑战。通过传统实验试差具有一定的盲目性，过程繁琐，需要消耗大量的时间、金钱与人力资源，且某些试剂的使用可能会对实验人员有一定的危害。为了加快研究进程，基于分子模拟(MS)和机器学习(ML)的高通量计算筛选(HTCS)方法被应用于寻找具有特定功能的新的MOF。而分子模拟中的巨正则蒙特卡洛模拟方法和分子动力学被用于计算模拟MOF的性能。这两种方法可实现大量MOF对不同气体组分吸附性能的有效评价，从而快速发现最佳目标材料，并揭示其构效关系。虽然这两种方法可以加速材料的发现，但也存在计算量大、计算速度较慢等缺点。面对日益增加的MOF数量，仅靠以上方法已经很难满足开发新材料的需要。因此，开发一种更加快速高效、且耗费资源较少的筛选方法十分紧迫。

发明内容

本发明的目的在于提供一种基于二甲苯异构体分离的HTCS和机器学习协同方法，以解决上述背景技术中提出的问题。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

一种基于二甲苯异构体分离的HTCS和机器学习协同方法，包括以下步骤：

S1、通过几何分析和分子模拟对4764个可计算的CoRE-MOF的几何描述符进行计算，基于二甲苯异构体的动力学直径，选取其中受限孔直径5.0nm的1502个MOF，使用巨正则蒙特卡罗(GCMC)方法对选取的1502个MOF进行二甲苯异构体的吸附模拟；

S2、使用反向传播神经网络算法(BPNN)和决策树算法(DT)两种机器学习方法，从上述GCMC模拟中分析1502个MOF吸附的结构-性能关系；