[发明专利]一种用于过氧化氢生产的Mn-CuS催化剂和方法

说明书

一种用于过氧化氢生产的Mn‑CuS催化剂和方法，所述Mn‑CuS(锰掺杂硫化铜)能够使得Mn‑CuS在实现H₂O₂(过氧化氢)的电化学合成中具有优异的选择性和H₂O₂的高产率，并且Mn‑CuS催化剂表现出非常好的循环稳定性，Mn‑CuS由于具有合成方案简单、环境友好、成本效益好等优点，有望广泛用于能源生产领域，对于其他2e^‑‑ORR催化剂的设计具有启发意义。

技术领域

本发明涉及过氧化氢生产中的过渡金属硫化物催化剂技术，特别是一种用于过氧化氢生产的Mn-CuS催化剂和方法，所述Mn-CuS(锰掺杂硫化铜)能够使得Mn-CuS在实现H₂O₂(过氧化氢)的电化学合成中具有优异的选择性和H₂O₂的高产率，并且Mn-CuS催化剂表现出非常好的循环稳定性，Mn-CuS由于具有合成方案简单、环境友好、成本效益好等优点，有望广泛用于能源生产领域，对于其他2e^--ORR催化剂的设计具有启发意义。

背景技术

过氧化氢(H₂O₂)作为一种环境友好的化学氧化剂被广泛应用于环境处理和化学工业，包括废水处理、医疗消毒、造纸和纸浆漂白以及有机/无机化学合成。此外，由于H₂O₂具有高氧化电位、易于运输和储存、水副产品清洁等特点，还可以作为可持续能源载体替代燃料电池中的氧气(O₂)和氢气(H₂)。目前工业上大量生产H₂O₂主要采用蒽醌法。这种方法不仅涉及大量的能源和资源投入，而且需要后续复杂的提取、提纯和运输处理。此外，这种方法还会产生大量的废液。因此，这条路线不是一种经济和环保的方法。另一种途径是使用H₂和O₂的混合物直接合成H₂O₂。然而，这种方法在热力学上有利于水的产生而不是H₂O₂的产生，该反应通常需要使用贵金属基催化剂。此外，H₂O₂的选择性较差和产率相对较低。而且，原料H₂和O₂的混合物也有爆炸的潜在危险。为了解决上述问题，出现了另一种直接有效的生产H₂O₂的方法，它基于阴极的电驱动氧还原反应(ORR)和基于质子耦合电子转移(PCET)的阳极的水氧化反应(WOR)。然而，由于上坡热力学和缓慢的动力学(1.76V)，电化学WOR本身很难实现，H₂O₂的产率极低。因此，目前的大部分研究主要集中在ORR反应上。通常，阴极的ORR涉及多电子转移过程，其中O₂可以通过四电子路径(4e^--ORR)或两电子路径(2e^--ORR)还原为H₂O。在这两种途径中，4e^--ORR受到广泛关注，而2e^--ORR电化学合成H₂O₂成为新兴领域。近年来，以化学合成为目的的直接电化学2e^--ORR制备H₂O₂开始受到越来越多的关注。然而4e^--ORR路径是2e^--ORR路径电化学合成H₂O₂的强烈竞争反应，显著限制了H₂O₂生产的活性和选择性。因此，通过电化学2e^--ORR高效生产H₂O₂仍然是一个重大挑战。开发具有高催化活性、良好选择性、优异稳定性和成本效益的催化剂，专门用于2e^--ORR路径制备H₂O₂已成为一个紧迫的问题。