[发明专利]一种具有固态电解质界面的三维锂金属负极材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种具有人工固态电解质界面(SEI)的三维锂金属负极材料，首先通过在三维碳材料上原位包覆g‑C₃N₄，然后进行高温静置反应原位形成具有Li₃N人工固态电解质界面膜的锂金属负极材料。本发明通过多尺度设计，在三维导电主体上复合亲锂涂层，在保证锂金属与碳材料有效结合的基础上，还可在电极表面原位生成SEI膜，形成具有Li₃N固态电解质界面的CC/Li/Li₃N锂金属负极材料；可有效降低锂金属负极表面的局部电流密度，避免锂离子在电极表面连续沉积而造成锂枝晶的生长，同时可有效避免由天然SEI造成锂源损失等问题；提高锂金属电池在实际应用中的可行性。

技术领域

本发明属于锂金属电池技术领域，具体涉及一种具有固态电解质界面的三维锂金属负极材料及其制备方法。

背景技术

随着社会的发展，目前以石墨为负极的锂离子电池已经不能满足人们对电池高能量密度的要求；为解决这一问题，需要采用更高比容量的负极材料来代替石墨。锂金属具有超高的理论比容量(3860mAh g^-1)，较低的氧化还原电位(-3.04V vs标准氢电极)，是目前最具前景的理想负极材料。但是锂金属负极在充放电循环过程中伴随着锂枝晶的生长与严重的体积膨胀问题，使电池的库伦效率低、循环寿命短，甚至导致安全问题的发生，限制了其发展与应用。因此如何抑制锂枝晶的生长与缓解锂金属体积膨胀效应是目前学术界研究的热点。

为了解决上述限制锂金属负极应用发展的问题，目前已有一些研究报道，如：一方面采用高导电性的三维碳材料或金属材料作为锂金属负极的主体骨架，可增大电极的比表面积，均匀分散锂离子流，缓解锂金属负极在充放电循环过程中的体积膨胀效应，但该设计策略往往会受到三维导电材料与锂金属不相亲和的阻碍；另一方面在锂金属负极表面原位制备导离子阻电子的人工SEI膜，该策略可在一定程度上避免因天然SEI的生成而造成的锂源消耗的问题，阻碍电子在电极表面累积而吸引锂离子沉积在电极表面形成锂枝晶，但非原位制备的SEI膜与锂金属接触不良增大了电池内部阻抗，原位制备的二维人工SEI膜在大电流条件下会发生破裂，并带来电子电导率下降，电池阻抗增大等问题，限制锂金属电池在大电流密度下的有效充放电循环。

综上所述，具有人工固态电解质界面的三维锂金属负极材料在未来能源储存的发展中有着广阔的应用前景，进一步探索能够调控锂离子均匀沉积，抑制锂枝晶生长，缓解锂金属体积膨胀效应的具有人工固态电解质界面的锂金属负极材料，对于促进锂金属负极实现商业化应用目标具有重要意义。

发明内容

本发明的目的在于针对现有技术存在的问题和不足，提供一种具有固态电解质界面的三维锂金属负极材料，首先通过对三维碳材料表面修饰g-C₃N₄，然后与熔融锂反应，形成具有Li₃N固态电解质界面的CC/Li/Li₃N锂金属负极材料；可有效降低锂金属负极表面的局部电流密度，避免锂离子在电极表面连续沉积而造成锂枝晶的生长；同时可有效避免由天然SEI造成锂源损失等问题，进一步提高锂金属电池性能。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：

一种具有固态电解质界面的三维锂金属负极材料(CC/Li/Li₃N锂金属负极材料)，首先通过对三维碳材料进行g-C₃N₄负载，然后置于熔融锂中，进行高温静置反应而成。