[发明专利]介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂及其制备方法和应用在审
申请号: | 202210501237.2 | 申请日: | 2022-05-09 |
公开(公告)号: | CN115041189A | 公开(公告)日: | 2022-09-13 |
发明(设计)人: | 张庆伟;牛鹏宇;李富菊;王明斌;张科德 | 申请(专利权)人: | 山西潞宝集团焦化有限公司 |
主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;C01C1/04 |
代理公司: | 太原申立德知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 14115 | 代理人: | 程园园 |
地址: | 047500 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 介孔碳限域 合金 合成 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂,其特征在于,所述催化剂由钌钴合金以及包覆钌钴合金的碳层组成,所述钌钴合金的钌源为硝酸钌、醋酸钌或六氯钌酸铵,钴源为硝酸钴或醋酸钴,所述碳层的碳源为聚乙烯吡咯烷酮,所述钌钴合金中钌钴原子摩尔比为1:0.2~1.2,所述碳层的质量为钌钴原子质量的10~30%。
2.一种权利要求1所述的介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,将钌源和钴源溶解于去离子水中,并加入稳定剂硼酸和氯化铵,得到混合溶液;
步骤2,将氨水缓慢滴加到步骤1的混合溶液中,直至溶液pH值达到10,并不断搅拌;
步骤3,将聚乙烯吡咯烷酮加入到步骤2的混合溶液中搅拌,使聚乙烯吡咯烷酮完全包裹钌钴物种,得到沉淀产物;
步骤4,将步骤3得到的沉淀产物分离,洗涤和干燥;
步骤5,将干燥后的产物在氮气、氢气或氢气氮气混合气氛下热处理,使聚乙烯吡咯烷酮碳化,得到介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂。
3.根据权利要求2所述的一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤1中钌源为硝酸钌、醋酸钌或六氯钌酸铵,钴源为硝酸钴或醋酸钴。
4.根据权利要求2所述的一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤1中混合溶液中的钌原子的摩尔浓度为0.003mol/L,钌钴原子摩尔比为1:0.2~1.2,硼酸的摩尔浓度为0.1mol/L,氯化铵的摩尔浓度为0.05mol/L。
5.根据权利要求2所述的一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤3中聚乙烯吡咯烷酮的平均分子量为8000~1300000,加入量为钌钴原子质量的10~30%,搅拌的温度为50℃,搅拌的时间4~8h。
6.根据权利要求2所述的一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤4中干燥为真空干燥,干燥的温度为30~60℃,干燥的时间为4~24h。
7.根据权利要求2所述的一种介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤5中热处理的温度为500~650℃,热处理的时间为4~8h。
8.一种权利要求1所述的介孔碳限域的钌钴合金氨合成催化剂的应用,其特征在于,应用于氨合成催化反应,其反应条件为:反应原料气氢气/氮气体积比为3,反应压力为5MPa,反应温度为400℃,反应气体积空速为10000h-1。
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