[发明专利]一种负载小粒径贵金属的碳纳米材料的连续制备方法

权利要求书

1.一种负载小粒径贵金属的碳纳米材料的连续制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

a.将原料A与原料B通入微混合器中进行混合得到混合液，所述原料A为贵金属盐的水溶液，所述原料B为碳酸盐的水溶液，原料A和原料B中均含有水溶性表面活性剂；

b.将混合液通入管式反应器中进行共沉淀，形成前驱体胶体，任选地将所述前驱体胶体通入冷却器中；

c.将步骤b得到的前驱体胶体转移至管式炉中，在惰性气氛中，在所述水溶性表面活性剂的热分解温度以上进行碳化，得到负载贵金属的碳纳米材料；

其中，所述水溶性表面活性剂的沸点高于步骤c中的碳化温度；

所述贵金属盐为选自水溶性的贵金属盐酸盐、贵金属硝酸盐和贵金属醋酸盐中的一种或多种；所述碳酸盐为选自碱金属的碳酸盐中的一种或多种；其中，所述原料A与所述原料B混合后形成的贵金属的碳酸盐不溶于水；

其中，负载的贵金属颗粒的粒径为10nm以下。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于所述贵金属盐为选自硝酸银、氯化铂、氯化铑、氯化铱、氯化钌、氯化锇、醋酸铱、醋酸钌、醋酸铑中的一种或多种；所述碳酸盐为选自碳酸钠、碳酸钾中的一种或两种。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于所述原料A中贵金属盐的浓度0.001～0.1mol/L的范围内；所述原料B中的碳酸盐的浓度在0.001～0.1mol/L的范围内；所述原料A和所述原料B中的水溶性表面活性剂的浓度彼此独立地在50～200g/L的范围内；以摩尔计，混合液中贵金属盐与碳酸盐的比例为1：(1～2)。

4.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于所述水溶性表面活性剂为选自非离子型表面活性剂、阴离子型表面活性剂和阳离子型表面活性剂中的一种或多种。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述非离子型表面活性剂为选自脂肪酸聚氧乙烯酯、聚氧乙烯烷基胺、聚氧乙烯烷基酰胺、聚醚和N-乙烯基酰胺类聚合物中的一种或多种；所述阴离子型表面活性剂为磺酸盐型阴离子表面活性剂；所述阳离子型表面活性剂为胺盐型阳离子型表面活性剂。

6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于所述水溶性表面活性剂为聚乙烯吡咯烷酮。

7.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于所述微混合器为微通道混合器、膜分散混合器或微筛孔混合器；所述微混合器的特征尺寸为1～5mm；所述步骤a中的混合温度为10～90℃，混合时间为0.1～5s；步骤a中原料A和原料B分别以2～30mL/min范围内的流量通入微混合器中；其中所述微混合器的特征尺寸是指微混合器的管道外径。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于步骤a中原料A和原料B分别以5～20mL/min范围内的流量通入微混合器中。

9.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于利用平流泵将原料A和原料B通入微混合器中。

10.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于管式反应器的盘管的特征尺寸为1～5mm，长度为1～10m，管式反应器内的反应温度在水的沸点以下，停留时间为0.1～5min；其中所述管式反应器的盘管的特征尺寸是指管式反应器的盘管的外径。

11.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于冷却器的盘管的特征尺寸为1～5mm，长度为1～10m，冷却温度为0～30℃，停留时间为0.1～5min；其中所述冷却器的盘管的特征尺寸是指冷却器的盘管的外径。

12.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于管式炉中的惰性气氛为氩气或氮气，碳化温度为500℃以上，碳化时间为0.5～2h。

13.由根据权利要求1～12中任一项所述的制备方法得到的负载贵金属的碳纳米材料。