[发明专利]一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法

说明书

本发明公开了一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，属于钙钛矿AB(O,N)₃结构金属氧氮化物半导体材料制备领域，包括以下步骤：称取A位金属源和B位金属源以及尿素进行充分研磨得前驱反应物料，将前驱反应物料放置于坩埚型SiC微波感受器，并置于陶瓷管内，通入氮气，在保持气流下进行微波处理，保持氮气气流至微波炉降至室温，获得金属氧氮化物。本发明借助微波加热这一独特的加热方式，可以在极短的时间内使炉内温度升至高温状态；微波的特殊性能够通过加速反应的进行，避免尿素氮源的热损失；本发明能够在低能耗、不使用氨气的情况下短时间内一步获得纯相的SrTaO₂N、BaTaO₂N等金属氧氮化物。

技术领域

本发明属于钙钛矿AB(O,N)₃结构金属氧氮化物半导体材料制备领域，具体地，涉及一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法。

背景技术

一类具有钙钛矿结构的双金属氧氮化物AB(O,N)₃(A＝Ca,Sr,Ba,La,Ce,Pr,Nd等，B＝Ti,Nb,Ta,W)因其特殊的化学组成和晶体结构，使其展示了独特的光学、电学、磁学、颜色以及光催化等特性。此类物质兼具氧化物和氮化物的优点，具有良好的热稳定性和耐酸碱腐蚀性；其理论能带宽度通常在1.5～2.5eV之间，属于典型的半导体材料。

目前关于其合成方法主要有两步法和一步法，如现有专利CN112973665A，CN109331853A，CN107308973A，CN107583661A，CN113480316A，CN102995053A，CN1121944A，CN112371159A，CN113387709A，CN109928763A，CN109928761A，CN109928762A等中公开的内容。两步法即先通过固相合成法或溶胶凝胶法制备氧氮化物的前驱氧化物如Sr₂Ta₂O₇、Ba₄Ta₅O₁₅等,而后将前驱氧化物在氨气气流中和约1000摄氏度的高温下进行长达数十小时的氮化处理。此过程不仅周期长、能耗高，而且需消耗大量昂贵的氨气。一步法则是将A位金属源如SrCO₃、BaCO₃等和B位金属源如Ta₂O₅、Nb₂O₅等与尿素、三聚氰胺等氮源充分研磨后，再置于电炉中并在惰性保护气流下进行高温氮化处理。该高温过程仍长达数小时，高能耗问题依然存在。

发明内容

本发明的目的在于提供一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，以解决现有技术中存在的如下技术缺陷：目前关于AB(O,N)₃氧氮化物的制备依赖于传统高温处理方法，制备周期长，能耗高；且通常需要消耗昂贵的氨气。

本发明的目的可以通过以下技术方案实现：

本发明的总体构思为借助微波这种独特的加热方式，开发一种微波辅助的一步快速金属氧氮化物的方法。

微波的实施借助气氛微波管式炉进行，其包括箱体、微波发生器、陶瓷管和坩埚型SiC微波感受器；具体的，微波发生器设置于箱体内底部，用于对陶瓷管进行微波加热，陶瓷管贯穿安装于箱体上，且位于微波发生器上方，陶瓷管内部位于微波发生器正上方的位置处设有坩埚型SiC微波感受器，混合前驱反应物料放置于坩埚型SiC微波感受器内，氮气由进气口进入陶瓷管内，经过反应处理后，由出气口排出；

一种微波辅助一步快速制备金属氧氮化物的方法，包括以下步骤：

(a)按照设定的摩尔比称取A位金属源和B位金属源以及尿素(CO(NH₂)₂)，进行充分研磨获得混合前驱反应物料；

(b)称取适量的混合前驱反应物料，并放置于坩埚型SiC微波感受器内；