[发明专利]一种可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法在审
申请号: | 202210344885.1 | 申请日: | 2022-04-02 |
公开(公告)号: | CN114632527A | 公开(公告)日: | 2022-06-17 |
发明(设计)人: | 刘春红;徐颜军;卓佐西;祁志福;董莹;高强生;李宇航;王洁 | 申请(专利权)人: | 浙江浙能技术研究院有限公司 |
主分类号: | B01J23/94 | 分类号: | B01J23/94;B01J38/02;B01J38/48;B01J38/70;C02F1/72;C02F101/30 |
代理公司: | 杭州九洲专利事务所有限公司 33101 | 代理人: | 张羽振 |
地址: | 311121 浙江省杭州市余*** | 国省代码: | 浙江;33 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 可逆 失活碳基 催化剂 原位 复苏 方法 | ||
1.一种可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1、量取设定体积的去离子水,向去离子水中加入设定质量的过渡金属离子源和设定质量的过硫酸盐,搅拌至完全溶解,随后用稀硫酸调节混合水溶液的pH值至2~6,得到弱酸性混合水溶液;按1~5的液固体积比,在反应器内往失活的碳基催化剂中加入含过渡金属离子和过硫酸盐的弱酸性混合水溶液,混合得到高级氧化催化液固体系;过渡金属离子为Cu2+、Co2+或Mn2+,过硫酸盐为过硫酸钠、过硫酸钾或过硫酸氢钾;弱酸性混合水溶液中过渡金属离子浓度为0.05~1.0mM,过硫酸盐的浓度为3~15g/L;
步骤2、通过外部能量源向步骤1得到的高级氧化催化液固体系施加外部能量,提升高级氧化催化液固体系的再生温度至设定温度范围,并保持0.25~4.0小时,生成SO4·-,原位构筑可高效生成SO4·-自由基的高级催化氧化自压体系;
步骤3、通过循环泵将步骤2得到的高级催化氧化自压体系中的混合液体从反应器导入预混罐进一步预混,预混后的混合液体回到反应器中,形成液体内-外循环;单位时间内含过渡金属离子和过硫酸盐的弱酸性混合水溶液的内-外循环量与失活碳基催化剂的体积比为5~20;
步骤4、经过设定时长后,将液体内-外循环内的含过渡金属离子和过硫酸盐的弱酸性混合水溶液更换成去离子水,在相同条件下继续进行液体内-外循环处理直至设定时长,循环水洗去除碳基催化剂表面和孔道内残留金属离子和小分子有机物,完成可逆失活碳基催化剂原位复苏。
2.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤1中过渡金属离子为Co2+,过渡金属离子源为六水合氯化钴。
3.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤1中碳基催化剂为以活性炭为载体负载过渡金属活性组分的复合催化剂。
4.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤1中按1.5~3的液固体积比,向出现可逆失活的碳基催化剂中加入含过渡金属离子和过硫酸盐的弱酸性混合水溶液。
5.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤1中弱酸性混合水溶液中过渡金属离子浓度为0.1~0.5mM,弱酸性混合水溶液中过硫酸盐的浓度为5~10g/L;弱酸性混合水溶液的pH值为3~5。
6.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤1中过渡金属离子作为均相催化剂,过硫酸盐作为氧化剂。
7.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤2中向步骤1制得的高级氧化催化液固体系施加外部能量的方式为介质传导热辐射或微波辐射,介质传导热辐射包括水浴加热。
8.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤2中将高级氧化催化液固体系的再生温度提升至60~120℃并保持0.5~2小时。
9.根据权利要求1所述可逆失活碳基催化剂原位复苏的方法,其特征在于:步骤3中保证单位时间内含过渡金属离子和过硫酸盐的弱酸性混合水溶液的内-外循环量与失活碳基催化剂的体积比在10~15内。
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